Page - 59 - in Entwicklung und Anwendung explizit korrelierter Wellenfunktionsmodelle

5.2. Ablauf einerGradientenberechnung O N H CF3 O N Abb.5.2:Strukturformel desLeflunomids. platte begru¨ndet; einVorgang,der imRahmenderOpenMP-Programmierungnicht parallelisierbar ist. ImVergleich hierzu fa¨llt der Speed-Up der Gesamt-Rechenzeit deutlich auf etwa 5.3 ab. Der an dieser Stelle auftretende Zeitverlust ist bedingt durchdiedeutlichgro¨ßereAnzahlanDaten,dievonderFestplattegelesenbzw.auf diesegeschriebenwerdenmu¨ssen. Zur Vermeidung dessenmu¨sste der gesamte Algorithmus – d.h. die bestehen- de Implementierung – dahingehend gea¨ndert werden, dass einmo¨glichst direkter Algorithmusmit einer reduziertenAnzahl an Lese- und Schreibvorga¨ngen auf der Festplatte verwendetwird. 5.2 AblaufeinerGradientenberechnung Der gewa¨hlte Algorithmus zur Berechnung der analytischen Gradienten fu¨r den Grundzustand kann in die im Folgenden besprochenen drei Abschnitte unterteilt werden. 5.2.1 Intermediate Zuna¨chstwerden alle beno¨tigten Intermediate der F12-Integrale berechnet und auf derFestplatte abgespeichert.Zentral hierbei istdasAusnutzendesDensity-Fittings, wiebereits inKap.4.4beschrieben.WichtigeGro¨ßen indiesemZusammenhangsind 〈ij|f12|pq〉 = ∑ P ( GPipF˜ P jq+ F˜ P ipG P jq ) , (5.1) 〈ij|t12|pq〉 = ∑ P ( YPipF P jq+F P ipY P jq+ Z˜ P ipG P jq+G P ipZ˜ P jq ) . (5.2) Diebeno¨tigten3-Index-Integrale u¨berdieOperatoreng12 (G P pq), f12 (F P pq)undweitere (YPpq,Z P pq) sowiediedurcheineTildegekennzeichneten folgendenGro¨ßenwerdenin 59