Page - 1 - in Charge Transport in DNA - Insights from Simulations

Zusammenfassung In dieser Arbeit werden die Eigenschaften von Ladungstransport und Ladungs- transfer (LT) in Desoxyribonukleinsäure (DNA) untersucht. Besonderes Augen- merk wird hierbei auf die Struktur und die Ladungstransporteigenschaften der DNAunter experimentellenBedingungengelegt. EineMehrzahl derExperimente wird unter Bedingungen durchgeführt, die durch bisherige theoretische Unter- suchungennurunzureichendbeschriebenwerden. EingemeinsamesMerkmal vonLadungstransportexperimenten ist, dieDNAzwi- schen zwei Elektrodenmit variablemAbstand zu befestigen. Außerdemwerden Einzelmolekülexperimente in sog. “Molecular Junctions” durchgeführt, hierbei wirddasLösungsmittel zumTeil entfernt. Umdie Ergebnisse der Experimente unter diesen Bedingungen erklären zu kön- nen, müssen einige wichtige Fragen beantwortet werden. Wieviel Wasser bleibt fest an die DNA gebunden und wie wird die Struktur beeinflusst? Wie verhält sichdieDNAStruktur untermechanischer Belastung? Was ist der Einflussdieser strukturellenVeränderungenaufdenLT?WarumhatdieStrukturüberhaupteinen Einfluss? Alle diese Fragenwerden imLaufedieserArbeit beantwortet. Um inderLage zu sein, sie zu beantworten, wird dabei ein Simulations Setup erarbeitet, welches in derLage istdenLT inDNAunter experimentellenBedingungenzubeschreiben. Auchwenndas verwendeteMultiskalenmodell für die BeschreibungdesLT eines der schnellsten verfügbaren ist, werden immernoch große Mengen von Rechen- leistungbenötigt. UmdenLT inDNASequenzenaushundertenvonNukleobasen überZeitskalengrößeralsNanosekundenzusimulieren, sinderheblicheVerbesser- ungen im Rechenaufwand erforderlich. Im letzten Teil dieser Arbeit wird daher einmöglicherAnsatz entwickelt - Ein parametrisiertesModell für die Simulation des LT inDNA.DiesesModellwird nicht nur in der Lage sein denLT richtig zu beschreiben, eswirdaußerdemBerechnungenansehr langenDNASequenzen,bis zutausendenvonNukleobasen,überausgedehnteZeiträumedurchführenkönnen. 1