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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
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Page - 305 - in Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung

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305 Anhang B: Apparative Entwicklung Verschiedene Komponenten des TIED-Experiments wurden systematisch untersucht und im Laufe der Zeit weiterentwickelt. Ebenso sind vor einer praktischen Umsetzung häufig Simulationen zur Abschätzung der Verbesserungsmöglichkeiten durchgeführt worden. Im Folgenden sind einige ausgewählte Ergebnisse der im Rahmen dieser Arbeit angestrengten Entwicklungen dargestellt. B.1 Erhöhung der Sensitivität Die Limitierungen des Beugungsexperiments resultierten aus der niedrigen Anzahl ge- streuter Elektronen (Signal-Rausch-Verhältnis) und indirekt aus der für die Untersu- chung massenselektierter Metallcluster geforderten Massenauflösung (exakt definierte Atomanzahl). Da die maximale Anzahl an massenselektierter Streuzentren im Experi- ment aufgrund von Raumladungseffekten in der Paulfalle begrenzt ist, und zudem in der Falle eine präzise Massenselektion mit zunehmender Anzahl an gespeicherter Clustern erschwert wird (siehe Kapitel 3.5, nichtlineare Resonanzen), wurden zunächst am TIED-Experiment vor allem Metallcluster aus schweren Elementen in der Größenord- nung von 11 bis 79 Atomen untersucht. Hier ist sowohl der experimentelle Streuquer- schnitt (proportional zum Quadrat der Kernladungszahl, ~Z2) als auch die Massendiffe- renz zu Clustern mit größerer oder kleinerer Nuklearität, die in einer kontinuierlich ar- beitenden Gasaggregationsquelle erzeugt werden, günstig. Abbildung 210: links – Vergleich der experimentellen molekularen Beugungsintensität sMexp von Ag55– (oben) und Cu55– (unten) mit Fallenmassenselektion (schwarze Kurve) und Quadrupolmassenselektion (rote Kurve). rechts – time-of-flight Massenspektrum von Aln– (monoisotopisch, Δm = 27 amu) 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 Å1 1500 2000 2500 3000 3500 4000 0 400 800 tof (µs) s / Å-1 Ag55 Cu55 – –
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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Title
Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Author
Thomas Rapps
Publisher
KIT Scientific Publishing
Date
2012
Language
German
License
CC BY-NC-ND 3.0
ISBN
978-3-86644-878-0
Size
21.0 x 29.7 cm
Pages
390
Keywords
Elektronenbeugung, Nano-Metallcluster, Gasphase, massenselektiv, Strukturbestimmung
Categories
Naturwissenschaften Chemie

Table of contents

  1. Abstract
  2. 1 Einleitung 1
  3. 2 Elektronenbeugung in der Gasphase (GED) 5
    1. 2.1 Einführung in die Streutheorie 7
    2. 2.2 Streuung am Molekül 9
    3. 2.3 Anwendung der Streutheorie 10
    4. 2.4 Näherungen 11
  4. 3 Das TIED-Experiment 15
    1. 3.1 Das Vakuumsystem 17
    2. 3.2 Die Clusterquelle 17
    3. 3.3 Das Flugzeitmassenspektrometer 20
    4. 3.4 Der Massenfilter 21
    5. 3.5 Die Paulfalle 23
    6. 3.6 Durchführung des Beugungsexperiments 27
    7. 3.7 Datenanalyse 29
  5. 4 Heuristik der Clusterstrukturfindung 35
    1. 4.1 Dichtefunktionaltheorie 35
    2. 4.2 Genetischer Algorithmus (GA) 42
  6. 5 Strukturen von Metallclusterionen 45
    1. 5.1 Kleine Käfigstrukturen magnetisch dotierter Goldcluster (M@Aun−, M = Fe, Co, Ni; n = 12–15) 45
    2. 5.2 Ladungsabhängige Strukturunterschiede von kleinen Bismutclustern 68
    3. 5.3 Palladiumcluster (Pdn−/+, 13 ≤ n ≤ 147) 91
    4. 5.4 Wasserstoffadsorptionseigenschaften von massenselektierten Palladiumclustern 128
    5. 5.5 3d-/4d-/5d-Übergangsmetallcluster aus 55 Atomen 152
    6. 5.6 Strukturelle Entwicklung später Übergangsmetallcluster (Co, Ni, Cu, Ag) 184
  7. 6 Der Temperatureinfluss auf die Gleichgewichtsstruktur von Metallclusterionen 205
    1. 6.1 Kupfercluster (Cun−, 19 ≤ n ≤ 71) 205
    2. 6.2 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Kupfercluster (Cu55±x−, x = 1–2) 226
    3. 6.3 Aluminiumcluster (Aln−, 55 ≤ n ≤ 147) 240
  8. 7 Statistische Untersuchungen zur Datenanalyse 259
  9. 8 Zusammenfassung und Ausblick 273
    1. Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
      1. A.1 Entwicklung der Clusterstruktur verschiedener Elemente der Gruppe 14 (Si, Sn, Pb) 279
      2. A.2 Schmelzen des Clusters Pb55− 283
      3. A.3 Der Zinncluster Sn13+ 379 286
      4. A.4 Strukturmotiv von Clustern des bcc-Elements Tantal 288
      5. A.5 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Silbercluster (Ag55±x−, x = 1–2) 290
      6. A.6 Möglicher Strukturübergang bei Silberclusterionen (Agn−, n = 80–98) 295
      7. A.7 Reine Goldcluster größer 20 Atome 296
    2. Anhang B: Apparative Entwicklung 305
      1. B.1 Erhöhung der Sensitivität 305
      2. B.2 Designstudie zur Auflösungserhöhung des TOF-Instruments 306
    3. Anhang C: Einfluss der Fallengeometrie auf große Streuwinkel 311
    4. Anhang D: CNA-Analyse des zehnatomigen Strukturensembles 313
  10. Abbildungsverzeichnis 321
  11. Tabellenverzeichnis 331
  12. Literaturverzeichnis 333
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