Page - 311 - in Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Image of the Page - 311 -
Text of the Page - 311 -
311
Anhang C: Einfluss der Fallengeometrie auf große
Streuwinkel
Aufgrund der zur Ionenspeicherung benötigten und möglichst perfekten Quadrupolfel-
der sind Einschränkungen der Paulfallengeometrie (Elektrodengröße und –form) in Be-
zug auf die freie Elektronenstrahlführung hinzunehmen. In einem optimalen Beugungs-
experiment befindet sich das Streuobjekt an einer wohldefinierten Stelle im Raum und
es gibt keine Beschränkung bei der Erfassung (Detektionswahrscheinlichkeit) der ge-
streuten Elektronen. Im TIED-Experiment müssen die Hochenergieelektronen zwei
Endkappenelektroden der Paulfalle passieren. Aus diesem Grund sind hier zwei kolline-
are Öffnungen mit dem Durchmesser d = 1,5mm konstruiert (siehe Abbildung 9, Seite
23). Für kleine Streuwinkel sind dadurch keine Beeinträchtigungen gegeben, bei größe-
ren s-Werten werden jedoch weniger oder gar keine gestreuten Elektronen detektiert.
Der maximale geometrische Streuwinkel ist limitiert und der maximale verfügbare s-
Wert wird durch die kinetische Energie der Elektronen festgelegt. Mit zunehmender
Geschwindigkeit kann ein größerer Bereich des Streumusters im gleichen Sektor beo-
bachtet werden. Aufgrund der endlichen Detektorauflösung ist jedoch keine beliebige
Erhöhung der kinetischen Elektronenenergie möglich. Neben zunehmenden relativisti-
schen Effekten sinkt der Streuquerschnitt (Wahrscheinlichkeit). Zu kleineren Energien
erhält man zwar hier eine größere Wechselwirkung, jedoch ist der Streuquerschnitt für
inelastische Effekte in etwa invers proportional. Im TIED-Experiment wird aus diesem
Grund ausschließlich mit 40 keV-Elektronen gearbeitet.
Die Limitierung auf einen gewissen maximalen Streuwinkel stellt für die meisten Un-
tersuchungen kein Problem dar, da das Signal-Rausch-Verhältnis in diesem Bereich
bereits sehr gering ist und wenige verlässliche Informationen bezüglich der Cluster-
strukturen hier extrahierbar sind. Zu berücksichtigen gilt jedoch das Phänomen der Ab-
schattung, das aus der endlichen Ausdehnung von Clusterionenwolke und Elektronen-
strahl resultiert (siehe Abbildung 3, Seite 13). Unter der Annahme einer gaußförmigen
Dichteverteilung beider Objekte (Streuer und Elektronen) sind mit Monte-Carlo-
Simulationen des Streuexperiments unter Verwendung der Software TDP26 von M.
Klammler verschiedene Fallengeometrien untersucht worden.
In Abbildung 214 (links) sind vier Fälle (keine Abschattung sowie d = 0,5mm bis
3,0mm) gegenübergestellt. Die detektierte Streuintensität I als Funktion des Abstands
zum geometrischen Zentrum des Beugungsbildes r ist für den simulierten Streuer Cu55−
bestimmt (250 Pixel entsprechen ungefähr s = 13,8Å-1). Die Kurven stimmen für die
Endkappenöffnung d = 1,5mm und 3,0mm nahezu mit der Referenz (keine Fallenelekt-
rode vorhanden) über den gesamten Bereich überein. Eine genauere Inspektion (mittle-
back to the
book Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung"
Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
- Title
- Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
- Author
- Thomas Rapps
- Publisher
- KIT Scientific Publishing
- Date
- 2012
- Language
- German
- License
- CC BY-NC-ND 3.0
- ISBN
- 978-3-86644-878-0
- Size
- 21.0 x 29.7 cm
- Pages
- 390
- Keywords
- Elektronenbeugung, Nano-Metallcluster, Gasphase, massenselektiv, Strukturbestimmung
- Categories
- Naturwissenschaften Chemie
Table of contents
- Abstract
- 1 Einleitung 1
- 2 Elektronenbeugung in der Gasphase (GED) 5
- 3 Das TIED-Experiment 15
- 4 Heuristik der Clusterstrukturfindung 35
- 5 Strukturen von Metallclusterionen 45
- 5.1 Kleine Käfigstrukturen magnetisch dotierter Goldcluster (M@Aun−, M = Fe, Co, Ni; n = 12–15) 45
- 5.2 Ladungsabhängige Strukturunterschiede von kleinen Bismutclustern 68
- 5.3 Palladiumcluster (Pdn−/+, 13 ≤ n ≤ 147) 91
- 5.4 Wasserstoffadsorptionseigenschaften von massenselektierten Palladiumclustern 128
- 5.5 3d-/4d-/5d-Übergangsmetallcluster aus 55 Atomen 152
- 5.6 Strukturelle Entwicklung später Übergangsmetallcluster (Co, Ni, Cu, Ag) 184
- 6 Der Temperatureinfluss auf die Gleichgewichtsstruktur von Metallclusterionen 205
- 7 Statistische Untersuchungen zur Datenanalyse 259
- 8 Zusammenfassung und Ausblick 273
- Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
- A.1 Entwicklung der Clusterstruktur verschiedener Elemente der Gruppe 14 (Si, Sn, Pb) 279
- A.2 Schmelzen des Clusters Pb55− 283
- A.3 Der Zinncluster Sn13+ 379 286
- A.4 Strukturmotiv von Clustern des bcc-Elements Tantal 288
- A.5 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Silbercluster (Ag55±x−, x = 1–2) 290
- A.6 Möglicher Strukturübergang bei Silberclusterionen (Agn−, n = 80–98) 295
- A.7 Reine Goldcluster größer 20 Atome 296
- Anhang B: Apparative Entwicklung 305
- Anhang C: Einfluss der Fallengeometrie auf große Streuwinkel 311
- Anhang D: CNA-Analyse des zehnatomigen Strukturensembles 313
- Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
- Abbildungsverzeichnis 321
- Tabellenverzeichnis 331
- Literaturverzeichnis 333