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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
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Page - 22 - in Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung

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22 Das TIED-Experiment Mitteltrajektorie r0) in x- und y- Richtung lassen sich auf diese Weise in eine dimensi- onslose Form umwandeln: ( )( ) 2 2 2 0 0cos i d e U V wt dt m r ξ ξ+ + = → ( )( ) 2 2 2 2 0cos d a q d ξ ξ ξ τ ξ τ + + = , mit ,x yξ = . (22) Die sog. Stabilitätsparameter ax, ay und qx, qy ergeben sich durch Lösen der Ma- thieu’schen Differentialgleichung und Vergleichen der Parameter beider Formen zu: 2 2 0 4 x y i eUa a m rω =− = , 2 2 0 2 x y i eVq q m rω =− = , mit 2 tω τ = . (23) Die xy-Stabilität der Ionentrajektorie lässt sich auf einen einzigen (Massen-)Punkt ein- stellen, wählt man das a/q-Verhältnis zu 2U/V = 0,237/0,706 = 0,336 (siehe Abbildung 8, links). Für ein festes Set an Parametern bewegen sich somit nur noch Ionen mit einem ganz bestimmten Masse-zu-Ladungs-Verhältnis auf einer stabilen Trajektorie durch das Quadrupolfeld. Durch Minimieren des a/q-Verhältnisses, z.B. durch Verringern des Gleichspannungsanteils U bei gleichbleibendem Wechselspannungsanteil V, lässt sich eine Durchlässigkeit für einen größeren m/z-Bereich erreichen (siehe gepunktete Linie in Abbildung 8, rechts). Dies ist von Vorteil, wenn viele Isotopologe zu einer breiten Massenverteilung einer bestimmten Clustergröße führen. Abbildung 8: Stabilitätsdiagramm der Ionenbewegung in einem zweidimensionalen Quadrupol- feld als Funktion der Stabilitätsparameter a, q (links) und der Spannungen U, V (rechts). Der unter der Fläche liegende Bereich entspricht stabilen Trajektorien. Im TIED-Experiment wurden in der ersten Massenfiltergeneration oszillierende Felder mit 880 kHz (Massenbereich 25–9 000 amu) und später zur Untersuchung größerer Clusterionen mit 440 kHz (Massenbereich 20–16 000 amu) verwendet. a = 0,237 m1 > m2 > m3 q = 0,706 V q m1 m2 m3 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 0,3 0,2 0,1 0,0 x/y stabil x instabil x/y instabil y instabil y x r0
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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Title
Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Author
Thomas Rapps
Publisher
KIT Scientific Publishing
Date
2012
Language
German
License
CC BY-NC-ND 3.0
ISBN
978-3-86644-878-0
Size
21.0 x 29.7 cm
Pages
390
Keywords
Elektronenbeugung, Nano-Metallcluster, Gasphase, massenselektiv, Strukturbestimmung
Categories
Naturwissenschaften Chemie

Table of contents

  1. Abstract
  2. 1 Einleitung 1
  3. 2 Elektronenbeugung in der Gasphase (GED) 5
    1. 2.1 Einführung in die Streutheorie 7
    2. 2.2 Streuung am Molekül 9
    3. 2.3 Anwendung der Streutheorie 10
    4. 2.4 Näherungen 11
  4. 3 Das TIED-Experiment 15
    1. 3.1 Das Vakuumsystem 17
    2. 3.2 Die Clusterquelle 17
    3. 3.3 Das Flugzeitmassenspektrometer 20
    4. 3.4 Der Massenfilter 21
    5. 3.5 Die Paulfalle 23
    6. 3.6 Durchführung des Beugungsexperiments 27
    7. 3.7 Datenanalyse 29
  5. 4 Heuristik der Clusterstrukturfindung 35
    1. 4.1 Dichtefunktionaltheorie 35
    2. 4.2 Genetischer Algorithmus (GA) 42
  6. 5 Strukturen von Metallclusterionen 45
    1. 5.1 Kleine Käfigstrukturen magnetisch dotierter Goldcluster (M@Aun−, M = Fe, Co, Ni; n = 12–15) 45
    2. 5.2 Ladungsabhängige Strukturunterschiede von kleinen Bismutclustern 68
    3. 5.3 Palladiumcluster (Pdn−/+, 13 ≤ n ≤ 147) 91
    4. 5.4 Wasserstoffadsorptionseigenschaften von massenselektierten Palladiumclustern 128
    5. 5.5 3d-/4d-/5d-Übergangsmetallcluster aus 55 Atomen 152
    6. 5.6 Strukturelle Entwicklung später Übergangsmetallcluster (Co, Ni, Cu, Ag) 184
  7. 6 Der Temperatureinfluss auf die Gleichgewichtsstruktur von Metallclusterionen 205
    1. 6.1 Kupfercluster (Cun−, 19 ≤ n ≤ 71) 205
    2. 6.2 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Kupfercluster (Cu55±x−, x = 1–2) 226
    3. 6.3 Aluminiumcluster (Aln−, 55 ≤ n ≤ 147) 240
  8. 7 Statistische Untersuchungen zur Datenanalyse 259
  9. 8 Zusammenfassung und Ausblick 273
    1. Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
      1. A.1 Entwicklung der Clusterstruktur verschiedener Elemente der Gruppe 14 (Si, Sn, Pb) 279
      2. A.2 Schmelzen des Clusters Pb55− 283
      3. A.3 Der Zinncluster Sn13+ 379 286
      4. A.4 Strukturmotiv von Clustern des bcc-Elements Tantal 288
      5. A.5 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Silbercluster (Ag55±x−, x = 1–2) 290
      6. A.6 Möglicher Strukturübergang bei Silberclusterionen (Agn−, n = 80–98) 295
      7. A.7 Reine Goldcluster größer 20 Atome 296
    2. Anhang B: Apparative Entwicklung 305
      1. B.1 Erhöhung der Sensitivität 305
      2. B.2 Designstudie zur Auflösungserhöhung des TOF-Instruments 306
    3. Anhang C: Einfluss der Fallengeometrie auf große Streuwinkel 311
    4. Anhang D: CNA-Analyse des zehnatomigen Strukturensembles 313
  10. Abbildungsverzeichnis 321
  11. Tabellenverzeichnis 331
  12. Literaturverzeichnis 333
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