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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
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44 Heuristik der Clusterstrukturfindung chen den höchsten und niedrigsten Werten in der gesamten Population. Die Skalie- rungsfaktoren a und b können verwendet werden, um eine der Fitnessgrößen stärker zu gewichten. Der Fall b = 0 entspricht einer reinen Energieoptimierung, der Fall a = 0 bewertet die Kinderstrukturen nur nach ihrer sMtheo-Funktion und der Übereinstimmung mit den Beugungsdaten. Neben der Fitnessevaluierung (Selektion der in die neue Generation migrierenden Strukturen) gibt es zahlreiche weitere Konzepte, mit denen der mating-Prozess beein- flusst werden kann. Die zwei gebräuchlichsten sind die Roulette- (roulette wheel) und die Turnierauswahl (tournament). Im ersten Fall wird eine Struktur auswählt, sofern ihr Fitnesswert größer als eine zufällig zwischen Null und Eins generierte Zahl ist. Trifft dies nicht zu, so wird der Vorgang für eine neue Struktur der Population wiederholt. Der Vergleich zum Rouletterad kann in dem Bild verstanden werden, dass jede Struktur einen Sektor des Rades abdeckt, in den eine Kugel zufällig fällt (siehe Abbildung 16). Die Größe des Sektors ist dabei abhängig von ihrem Fitnesswert. Die zweite Methode wählt einen zufälligen „Turnierpool“, d.h. eine Fraktion der gesamten Population, und kreuzt daraus die zwei Strukturen mit der größten Fitness. Die in dieser Arbeit in Kombination des genetischen Algorithmus mit Dichtefunktional- rechnungen optimierten Clusterstrukturen wurden mit dem Programmpaket TUR- BOMOLE17,18 erzeugt. Dafür kam eine zur Rw-Evaluierung modifizierte Version des HAGA-Moduls86 zum Einsatz. Zur Generierung von seed-Strukturen wurde ein von D. Schooß in das Programm sMGAR87 implementierter genetischer Algorithmus unter Verwendung semiempirischer Potenziale (Gupta, Finnis-Sinclair, u.a.) verwendet. Me- tallcluster über 50 Atome wurden ausschließlich mit diesen Potenzialen systematisch untersucht. Abbildung 16: links – Schematische Darstellung der Rouletteauswahl. Die Auswahlwahrschein- lichkeit durch eine fallende Kugel ist proportional zur Sektorgröße (Fitnesswert fi). rechts – Schematische Darstellung des Kreuzens zweier Clusterstrukturen. f1 f6 f5 f4 f3f2
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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Title
Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Author
Thomas Rapps
Publisher
KIT Scientific Publishing
Date
2012
Language
German
License
CC BY-NC-ND 3.0
ISBN
978-3-86644-878-0
Size
21.0 x 29.7 cm
Pages
390
Keywords
Elektronenbeugung, Nano-Metallcluster, Gasphase, massenselektiv, Strukturbestimmung
Categories
Naturwissenschaften Chemie

Table of contents

  1. Abstract
  2. 1 Einleitung 1
  3. 2 Elektronenbeugung in der Gasphase (GED) 5
    1. 2.1 Einführung in die Streutheorie 7
    2. 2.2 Streuung am Molekül 9
    3. 2.3 Anwendung der Streutheorie 10
    4. 2.4 Näherungen 11
  4. 3 Das TIED-Experiment 15
    1. 3.1 Das Vakuumsystem 17
    2. 3.2 Die Clusterquelle 17
    3. 3.3 Das Flugzeitmassenspektrometer 20
    4. 3.4 Der Massenfilter 21
    5. 3.5 Die Paulfalle 23
    6. 3.6 Durchführung des Beugungsexperiments 27
    7. 3.7 Datenanalyse 29
  5. 4 Heuristik der Clusterstrukturfindung 35
    1. 4.1 Dichtefunktionaltheorie 35
    2. 4.2 Genetischer Algorithmus (GA) 42
  6. 5 Strukturen von Metallclusterionen 45
    1. 5.1 Kleine Käfigstrukturen magnetisch dotierter Goldcluster (M@Aun−, M = Fe, Co, Ni; n = 12–15) 45
    2. 5.2 Ladungsabhängige Strukturunterschiede von kleinen Bismutclustern 68
    3. 5.3 Palladiumcluster (Pdn−/+, 13 ≤ n ≤ 147) 91
    4. 5.4 Wasserstoffadsorptionseigenschaften von massenselektierten Palladiumclustern 128
    5. 5.5 3d-/4d-/5d-Übergangsmetallcluster aus 55 Atomen 152
    6. 5.6 Strukturelle Entwicklung später Übergangsmetallcluster (Co, Ni, Cu, Ag) 184
  7. 6 Der Temperatureinfluss auf die Gleichgewichtsstruktur von Metallclusterionen 205
    1. 6.1 Kupfercluster (Cun−, 19 ≤ n ≤ 71) 205
    2. 6.2 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Kupfercluster (Cu55±x−, x = 1–2) 226
    3. 6.3 Aluminiumcluster (Aln−, 55 ≤ n ≤ 147) 240
  8. 7 Statistische Untersuchungen zur Datenanalyse 259
  9. 8 Zusammenfassung und Ausblick 273
    1. Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
      1. A.1 Entwicklung der Clusterstruktur verschiedener Elemente der Gruppe 14 (Si, Sn, Pb) 279
      2. A.2 Schmelzen des Clusters Pb55− 283
      3. A.3 Der Zinncluster Sn13+ 379 286
      4. A.4 Strukturmotiv von Clustern des bcc-Elements Tantal 288
      5. A.5 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Silbercluster (Ag55±x−, x = 1–2) 290
      6. A.6 Möglicher Strukturübergang bei Silberclusterionen (Agn−, n = 80–98) 295
      7. A.7 Reine Goldcluster größer 20 Atome 296
    2. Anhang B: Apparative Entwicklung 305
      1. B.1 Erhöhung der Sensitivität 305
      2. B.2 Designstudie zur Auflösungserhöhung des TOF-Instruments 306
    3. Anhang C: Einfluss der Fallengeometrie auf große Streuwinkel 311
    4. Anhang D: CNA-Analyse des zehnatomigen Strukturensembles 313
  10. Abbildungsverzeichnis 321
  11. Tabellenverzeichnis 331
  12. Literaturverzeichnis 333
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