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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
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Kleine Käfigstrukturen magnetisch dotierter Goldcluster 49 4. C1, 0,07 eV, Rw = 7,9% 5. C2v, 0,07 eV, Rw = 6,2% Abbildung 18: Die energetisch günstigsten Isomere von Au15Fe− mit Symmetrien, relativen Energien und Rw-Werten. Die fett markierten Isomere sind für die Interpretation der Beugungs- daten am besten geeignet. Folgende unterschiedlichen Koordinationsmotive des Fremdatoms lassen sich identifi- zieren: ikosaedrisch (1), dekaedrisch (2) und kuboktaedrisch (4). Während Isomer 1 eine kompakt koordinierte Struktur mit weiteren Adatomen auf der Oberfläche darstellt, kann Isomer 3 im Folgenden als „lose“ koordinierte näherungsweise ikosaedrische Struktur bezeichnet werden, die weitere Goldatome in die Ikosaederoberfläche inte- griert. Diese Struktur zeigt die beste Übereinstimmung mit den experimentellen Daten (siehe Abbildung 19). Man konstruiert sie durch Übereinanderlegen zweier um 90° ver- drehter Sechsringe, wobei ein bzw. zwei Atome eine Kappe ausbilden. Das Eisenatom sitzt leicht versetzt zum Massenschwerpunkt. Im Energieintervall von weniger 0,1 eV tritt zudem die Hybridstruktur aus Kuboktaeder und Ikosaeder (5) auf. Diese kann expe- rimentell nicht ausgeschlossen werden. Die berechnete Grundzustandsstruktur (1) sowie das nächsthöherliegende Isomer (2) kommen aufgrund der signifikant größeren Rw- Werte dahingegen nicht in Betracht. Abbildung 19: Experimentelle sMexp-Funktion (schwarze offene Kreise) und theoretische sMtheo- Funktion (rote Linie) der Isomere 1, 3 und 5 von Au15Fe−. Die blaue Linie entspricht der ge- wichteten Abweichung ΔwsM. 0 0 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 0 -1 0 1 (5) (3) (1) s / Å-1 -1 0 1 -1 0 1
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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Title
Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Author
Thomas Rapps
Publisher
KIT Scientific Publishing
Date
2012
Language
German
License
CC BY-NC-ND 3.0
ISBN
978-3-86644-878-0
Size
21.0 x 29.7 cm
Pages
390
Keywords
Elektronenbeugung, Nano-Metallcluster, Gasphase, massenselektiv, Strukturbestimmung
Categories
Naturwissenschaften Chemie

Table of contents

  1. Abstract
  2. 1 Einleitung 1
  3. 2 Elektronenbeugung in der Gasphase (GED) 5
    1. 2.1 Einführung in die Streutheorie 7
    2. 2.2 Streuung am Molekül 9
    3. 2.3 Anwendung der Streutheorie 10
    4. 2.4 Näherungen 11
  4. 3 Das TIED-Experiment 15
    1. 3.1 Das Vakuumsystem 17
    2. 3.2 Die Clusterquelle 17
    3. 3.3 Das Flugzeitmassenspektrometer 20
    4. 3.4 Der Massenfilter 21
    5. 3.5 Die Paulfalle 23
    6. 3.6 Durchführung des Beugungsexperiments 27
    7. 3.7 Datenanalyse 29
  5. 4 Heuristik der Clusterstrukturfindung 35
    1. 4.1 Dichtefunktionaltheorie 35
    2. 4.2 Genetischer Algorithmus (GA) 42
  6. 5 Strukturen von Metallclusterionen 45
    1. 5.1 Kleine Käfigstrukturen magnetisch dotierter Goldcluster (M@Aun−, M = Fe, Co, Ni; n = 12–15) 45
    2. 5.2 Ladungsabhängige Strukturunterschiede von kleinen Bismutclustern 68
    3. 5.3 Palladiumcluster (Pdn−/+, 13 ≤ n ≤ 147) 91
    4. 5.4 Wasserstoffadsorptionseigenschaften von massenselektierten Palladiumclustern 128
    5. 5.5 3d-/4d-/5d-Übergangsmetallcluster aus 55 Atomen 152
    6. 5.6 Strukturelle Entwicklung später Übergangsmetallcluster (Co, Ni, Cu, Ag) 184
  7. 6 Der Temperatureinfluss auf die Gleichgewichtsstruktur von Metallclusterionen 205
    1. 6.1 Kupfercluster (Cun−, 19 ≤ n ≤ 71) 205
    2. 6.2 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Kupfercluster (Cu55±x−, x = 1–2) 226
    3. 6.3 Aluminiumcluster (Aln−, 55 ≤ n ≤ 147) 240
  8. 7 Statistische Untersuchungen zur Datenanalyse 259
  9. 8 Zusammenfassung und Ausblick 273
    1. Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
      1. A.1 Entwicklung der Clusterstruktur verschiedener Elemente der Gruppe 14 (Si, Sn, Pb) 279
      2. A.2 Schmelzen des Clusters Pb55− 283
      3. A.3 Der Zinncluster Sn13+ 379 286
      4. A.4 Strukturmotiv von Clustern des bcc-Elements Tantal 288
      5. A.5 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Silbercluster (Ag55±x−, x = 1–2) 290
      6. A.6 Möglicher Strukturübergang bei Silberclusterionen (Agn−, n = 80–98) 295
      7. A.7 Reine Goldcluster größer 20 Atome 296
    2. Anhang B: Apparative Entwicklung 305
      1. B.1 Erhöhung der Sensitivität 305
      2. B.2 Designstudie zur Auflösungserhöhung des TOF-Instruments 306
    3. Anhang C: Einfluss der Fallengeometrie auf große Streuwinkel 311
    4. Anhang D: CNA-Analyse des zehnatomigen Strukturensembles 313
  10. Abbildungsverzeichnis 321
  11. Tabellenverzeichnis 331
  12. Literaturverzeichnis 333
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