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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
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Page - 64 - in Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung

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64 Strukturen von Metallclusterionen Erfolgreiches endohedrales Dotieren des Au16−-Käfigs mit Fe, Co und Ni ist bereits ex- perimentell nachgewiesen.16 Von diesen Fällen führte insbesondere Nickel zu einem signifikant verzerrten Käfig, was mit einer starken Ni-3d-Wechselwirkung mit dem um- gebenden Goldkäfig erklärt wurde. Weiter wurde für diesen Fall geringe Spinmultiplizi- tät (M = 2) berichtet, wohingegen die Elemente Fe und Co hohe am Fremdatom lokali- sierte Spinzustände (M = 6 bzw. 5) aufwiesen und ihre magnetischen Eigenschaften weitgehend beibehielten. Abbildung 40: Übersicht der zugeordneten Strukturen für kleine magnetisch dotierte Goldcluster, M@Aun− (M = Fe, Co, Ni; n = 12–15). Die in dieser Arbeit für alle drei Elemente (Fe, Co, Ni) ermittelte Struktur mit 15 Gold- atomen lässt sich aus der bekannten Struktur von NiAu16− durch Entfernen eines einzel- nen leicht „abstehenden“ Atoms ableiten. Die berechneten Spinmultiplizitäten M sind stets klein (M = 2 bzw. 3) und am Fremdatom lokalisiert, was eine starke Wechselwir- kung von 3d-Schale und Goldkäfig nahe legt. Die Käfigstruktur entspricht damit nicht mehr dem Bild eines isolierten magnetischen Atoms in einem etwas zu großen stabilen Käfig, wie es im Falle der Dotierung des Au16−-Clusters mit den Elementen Fe, Co75 sowie den nichtmagnetischen Elementen Cu110 und Zn111 gezeichnet wurde. Die Unterschiede der gefüllten Käfigstrukturen sind für die drei dotierten Elemente ge- ring. Deutlicher werden sie in Abbildung 41 durch die Darstellung eines Teils der Paar- verteilungsfunktion – genauer: der Abstände zwischen Fremdatom und Goldatomen. Das Strukturmotiv ist für die Cluster aus 15 Goldatomen vergleichbar, jedoch zeigt die Verteilung der Cs-Eisenstruktur eine einfachere Form verglichen mit den Cobalt- und Fe Co Ni M@Aun − 15 14 13 12
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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Title
Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Author
Thomas Rapps
Publisher
KIT Scientific Publishing
Date
2012
Language
German
License
CC BY-NC-ND 3.0
ISBN
978-3-86644-878-0
Size
21.0 x 29.7 cm
Pages
390
Keywords
Elektronenbeugung, Nano-Metallcluster, Gasphase, massenselektiv, Strukturbestimmung
Categories
Naturwissenschaften Chemie

Table of contents

  1. Abstract
  2. 1 Einleitung 1
  3. 2 Elektronenbeugung in der Gasphase (GED) 5
    1. 2.1 Einführung in die Streutheorie 7
    2. 2.2 Streuung am Molekül 9
    3. 2.3 Anwendung der Streutheorie 10
    4. 2.4 Näherungen 11
  4. 3 Das TIED-Experiment 15
    1. 3.1 Das Vakuumsystem 17
    2. 3.2 Die Clusterquelle 17
    3. 3.3 Das Flugzeitmassenspektrometer 20
    4. 3.4 Der Massenfilter 21
    5. 3.5 Die Paulfalle 23
    6. 3.6 Durchführung des Beugungsexperiments 27
    7. 3.7 Datenanalyse 29
  5. 4 Heuristik der Clusterstrukturfindung 35
    1. 4.1 Dichtefunktionaltheorie 35
    2. 4.2 Genetischer Algorithmus (GA) 42
  6. 5 Strukturen von Metallclusterionen 45
    1. 5.1 Kleine Käfigstrukturen magnetisch dotierter Goldcluster (M@Aun−, M = Fe, Co, Ni; n = 12–15) 45
    2. 5.2 Ladungsabhängige Strukturunterschiede von kleinen Bismutclustern 68
    3. 5.3 Palladiumcluster (Pdn−/+, 13 ≤ n ≤ 147) 91
    4. 5.4 Wasserstoffadsorptionseigenschaften von massenselektierten Palladiumclustern 128
    5. 5.5 3d-/4d-/5d-Übergangsmetallcluster aus 55 Atomen 152
    6. 5.6 Strukturelle Entwicklung später Übergangsmetallcluster (Co, Ni, Cu, Ag) 184
  7. 6 Der Temperatureinfluss auf die Gleichgewichtsstruktur von Metallclusterionen 205
    1. 6.1 Kupfercluster (Cun−, 19 ≤ n ≤ 71) 205
    2. 6.2 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Kupfercluster (Cu55±x−, x = 1–2) 226
    3. 6.3 Aluminiumcluster (Aln−, 55 ≤ n ≤ 147) 240
  8. 7 Statistische Untersuchungen zur Datenanalyse 259
  9. 8 Zusammenfassung und Ausblick 273
    1. Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
      1. A.1 Entwicklung der Clusterstruktur verschiedener Elemente der Gruppe 14 (Si, Sn, Pb) 279
      2. A.2 Schmelzen des Clusters Pb55− 283
      3. A.3 Der Zinncluster Sn13+ 379 286
      4. A.4 Strukturmotiv von Clustern des bcc-Elements Tantal 288
      5. A.5 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Silbercluster (Ag55±x−, x = 1–2) 290
      6. A.6 Möglicher Strukturübergang bei Silberclusterionen (Agn−, n = 80–98) 295
      7. A.7 Reine Goldcluster größer 20 Atome 296
    2. Anhang B: Apparative Entwicklung 305
      1. B.1 Erhöhung der Sensitivität 305
      2. B.2 Designstudie zur Auflösungserhöhung des TOF-Instruments 306
    3. Anhang C: Einfluss der Fallengeometrie auf große Streuwinkel 311
    4. Anhang D: CNA-Analyse des zehnatomigen Strukturensembles 313
  10. Abbildungsverzeichnis 321
  11. Tabellenverzeichnis 331
  12. Literaturverzeichnis 333
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