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Palladiumcluster 103
Pd17−
1. C1, 0,00 eV (8), Rw = 3,4% 2. C1, 0,06 eV (6), Rw = 3,4% 3. Cs, 0,16 eV (8), Rw = 11,3%
4. C2v, 0,17 eV (2), Rw = 13,5% 5. Cs, 0,18 eV (2), Rw =3,6% 6. C3v, 0,26 eV (2), Rw = 6,1%
Abbildung 83: Die energetisch günstigsten Isomere von Pd17− mit Symmetrien, relativen Ener-
gien (Spinmultiplizität) und Rw-Werten. Die fett markierten Isomere zeigen die beste gefundene
experimentelle Übereinstimmung.
Der zuvor angedeutete Strukturmotivwechsel zu ikosaedrischen Strukturen wird für den
Cluster Pd17− fortgesetzt. Die gefundenen Isomere dieser Verbindungsklasse zeigen so-
wohl die niedrigste berechnete Gesamtenergie wie auch die kleinsten Rw-Werte (Isome-
re 1 und 2, beide 3,4%), siehe Abbildung 83 und Abbildung 84. Die bei dieser Größe
geschlossenschaligen Strukturen ergeben hohe Spinmultiplizitäten in den Rechnungen.
Die vier überzähligen Palladiumatome bilden keine zweite Schale um den (kompakten)
Kern (wie in Isomer 3), sondern fügen sich in die umgebende erste Schicht ein. Das
Abbildung 84: Experimentelle sMexp-Funktion (schwarze offene Kreise) und theoretische sMtheo-
Funktion (rote Linie) der Isomere 1 und 2 von Pd17−. Die blaue Linie entspricht der gewichteten
Abweichung ΔwsM.
-1
0
1
2
2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12
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s / Å-1 -1
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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
- Title
- Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
- Author
- Thomas Rapps
- Publisher
- KIT Scientific Publishing
- Date
- 2012
- Language
- German
- License
- CC BY-NC-ND 3.0
- ISBN
- 978-3-86644-878-0
- Size
- 21.0 x 29.7 cm
- Pages
- 390
- Keywords
- Elektronenbeugung, Nano-Metallcluster, Gasphase, massenselektiv, Strukturbestimmung
- Categories
- Naturwissenschaften Chemie
Table of contents
- Abstract
- 1 Einleitung 1
- 2 Elektronenbeugung in der Gasphase (GED) 5
- 3 Das TIED-Experiment 15
- 4 Heuristik der Clusterstrukturfindung 35
- 5 Strukturen von Metallclusterionen 45
- 5.1 Kleine Käfigstrukturen magnetisch dotierter Goldcluster (M@Aun−, M = Fe, Co, Ni; n = 12–15) 45
- 5.2 Ladungsabhängige Strukturunterschiede von kleinen Bismutclustern 68
- 5.3 Palladiumcluster (Pdn−/+, 13 ≤ n ≤ 147) 91
- 5.4 Wasserstoffadsorptionseigenschaften von massenselektierten Palladiumclustern 128
- 5.5 3d-/4d-/5d-Übergangsmetallcluster aus 55 Atomen 152
- 5.6 Strukturelle Entwicklung später Übergangsmetallcluster (Co, Ni, Cu, Ag) 184
- 6 Der Temperatureinfluss auf die Gleichgewichtsstruktur von Metallclusterionen 205
- 7 Statistische Untersuchungen zur Datenanalyse 259
- 8 Zusammenfassung und Ausblick 273
- Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
- A.1 Entwicklung der Clusterstruktur verschiedener Elemente der Gruppe 14 (Si, Sn, Pb) 279
- A.2 Schmelzen des Clusters Pb55− 283
- A.3 Der Zinncluster Sn13+ 379 286
- A.4 Strukturmotiv von Clustern des bcc-Elements Tantal 288
- A.5 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Silbercluster (Ag55±x−, x = 1–2) 290
- A.6 Möglicher Strukturübergang bei Silberclusterionen (Agn−, n = 80–98) 295
- A.7 Reine Goldcluster größer 20 Atome 296
- Anhang B: Apparative Entwicklung 305
- Anhang C: Einfluss der Fallengeometrie auf große Streuwinkel 311
- Anhang D: CNA-Analyse des zehnatomigen Strukturensembles 313
- Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
- Abbildungsverzeichnis 321
- Tabellenverzeichnis 331
- Literaturverzeichnis 333