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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
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334 Literaturverzeichnis 11 M. N. Blom, Dissertation, Universität Karlsruhe, 2005, „Strukturbestimmung von Silberclusterionen (Agn+/–, 19 ≤ n ≤ 79) mittels Elektronenbeugung in der Gaspha- se”, http://bibliothek.fzk.de/zb/berichte/FZKA7153.pdf. 12 M. P. Johansson, A. Lechtken, D. Schooss, M. M. Kappes, F. Furche, „2D-3D tran- sition of gold cluster anions resolved”, Phys. Rev. A 77(5), 053202 (2008); A. Lechtken, D. Schooss, J. R. Stairs, M. N. Blom, F. Furche, N. Morgner, O. Kostko, B. v. Issendorff, M. M. Kappes, „Au34–: A chiral gold cluster?”, Angew. Chem. 46(16), 2944–2948 (2007). 13 A. Lechtken, Dissertation, Universität Karlsruhe, 2009, „Elektronenbeugung in der Gasphase zur Strukturbestimmung von Metallclusterionen”, http://digbib.ubka.uni- karlsruhe.de/volltexte/documents/734688. 14 A. Lechtken, C. Neiss, J. R. Stairs, D. Schooss, „Comparative study of the struc- tures of copper, silver, and gold icosamers: Influence of metal type and charge state”, J. Chem. Phys. 129(15), 154304 (2008). 15 E. Oger, R. Kelting, P. Weis, A. Lechtken, D. Schooss, N. R. M. Crawford, R. Ahl- richs, M. M. Kappes, „Small tin cluster anions: Transition from quasispherical to prolate structures”, J. Chem. Phys. 130(12), 124305 (2009). 16 L. M. Wang, J. Bai, A. Lechtken, W. Huang, D. Schooss, M. M. Kappes, X. C. Zeng, L.-S. Wang, „Magnetic doping of golden cage clusters M@Au16– (M = Fe, Co, Ni)”, Phys. Rev. B. 79(3), 033413 (2009). 17 R. Ahlrichs, M. Bär, M. Häser, H. Horn, C. Kölmel, „Electronic structure calcula- tions on workstation computers: The program system Turbomole. “, Chem. Phys. Lett. 162(3), 165–169 (1989). 18 TURBOMOLE V6.3 2011, a development of University of Karlsruhe and For- schungszentrum Karlsruhe GmbH, 1989–2007, TURBOMOLE GmbH, since 2007; available from http://www.turbomole.com. 19 F. Weigend, R. Ahlrichs, „Quantum chemical treatments of metal clusters”, Phil. Trans. A 368, 1245–1263 (2010). 20 M. Born, E. Wolf, Principles of Optics (6th ed.), Pergamon, Oxford, 1980. 21 T. Young, „The Bakerian Lecture: On the Theory of Light and Colours”, Philos. Trans. R. Soc. London A 92, 12 (1802). 22 L. d. Broglie, „A tentative theory of light quanta“, Philos. Mag. 47, 446 (1924). 23 C. J. Davisson, L. H. Germer, „Reflection of Electrons by a Crystal of Nickel.”, Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A. 14, 317 (1928).
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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Title
Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Author
Thomas Rapps
Publisher
KIT Scientific Publishing
Date
2012
Language
German
License
CC BY-NC-ND 3.0
ISBN
978-3-86644-878-0
Size
21.0 x 29.7 cm
Pages
390
Keywords
Elektronenbeugung, Nano-Metallcluster, Gasphase, massenselektiv, Strukturbestimmung
Categories
Naturwissenschaften Chemie

Table of contents

  1. Abstract
  2. 1 Einleitung 1
  3. 2 Elektronenbeugung in der Gasphase (GED) 5
    1. 2.1 Einführung in die Streutheorie 7
    2. 2.2 Streuung am Molekül 9
    3. 2.3 Anwendung der Streutheorie 10
    4. 2.4 Näherungen 11
  4. 3 Das TIED-Experiment 15
    1. 3.1 Das Vakuumsystem 17
    2. 3.2 Die Clusterquelle 17
    3. 3.3 Das Flugzeitmassenspektrometer 20
    4. 3.4 Der Massenfilter 21
    5. 3.5 Die Paulfalle 23
    6. 3.6 Durchführung des Beugungsexperiments 27
    7. 3.7 Datenanalyse 29
  5. 4 Heuristik der Clusterstrukturfindung 35
    1. 4.1 Dichtefunktionaltheorie 35
    2. 4.2 Genetischer Algorithmus (GA) 42
  6. 5 Strukturen von Metallclusterionen 45
    1. 5.1 Kleine Käfigstrukturen magnetisch dotierter Goldcluster (M@Aun−, M = Fe, Co, Ni; n = 12–15) 45
    2. 5.2 Ladungsabhängige Strukturunterschiede von kleinen Bismutclustern 68
    3. 5.3 Palladiumcluster (Pdn−/+, 13 ≤ n ≤ 147) 91
    4. 5.4 Wasserstoffadsorptionseigenschaften von massenselektierten Palladiumclustern 128
    5. 5.5 3d-/4d-/5d-Übergangsmetallcluster aus 55 Atomen 152
    6. 5.6 Strukturelle Entwicklung später Übergangsmetallcluster (Co, Ni, Cu, Ag) 184
  7. 6 Der Temperatureinfluss auf die Gleichgewichtsstruktur von Metallclusterionen 205
    1. 6.1 Kupfercluster (Cun−, 19 ≤ n ≤ 71) 205
    2. 6.2 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Kupfercluster (Cu55±x−, x = 1–2) 226
    3. 6.3 Aluminiumcluster (Aln−, 55 ≤ n ≤ 147) 240
  8. 7 Statistische Untersuchungen zur Datenanalyse 259
  9. 8 Zusammenfassung und Ausblick 273
    1. Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
      1. A.1 Entwicklung der Clusterstruktur verschiedener Elemente der Gruppe 14 (Si, Sn, Pb) 279
      2. A.2 Schmelzen des Clusters Pb55− 283
      3. A.3 Der Zinncluster Sn13+ 379 286
      4. A.4 Strukturmotiv von Clustern des bcc-Elements Tantal 288
      5. A.5 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Silbercluster (Ag55±x−, x = 1–2) 290
      6. A.6 Möglicher Strukturübergang bei Silberclusterionen (Agn−, n = 80–98) 295
      7. A.7 Reine Goldcluster größer 20 Atome 296
    2. Anhang B: Apparative Entwicklung 305
      1. B.1 Erhöhung der Sensitivität 305
      2. B.2 Designstudie zur Auflösungserhöhung des TOF-Instruments 306
    3. Anhang C: Einfluss der Fallengeometrie auf große Streuwinkel 311
    4. Anhang D: CNA-Analyse des zehnatomigen Strukturensembles 313
  10. Abbildungsverzeichnis 321
  11. Tabellenverzeichnis 331
  12. Literaturverzeichnis 333
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