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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
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345 156 H. S. Taylor, „Fourth report of the committee on contact catalysis”, Phys. Chem. 30, 145–171 (1926). 157 I. Stara, V. Nehasil, V. Matolin, „The influence of particle size on CO oxidation on Pd/alumina model catalyst”, Surf. Sci. 331/333, 173 (1995). 158 S. Tanabe, H. Matsumoto, „Catalytic profiles of palladium clusters on zeolite in reduction of nitrogen monoxide with propane”, J. Mater. Sci. Lett. 13, 1540 (1994). 159 M. Che, C. O. Bennett, „The Influence of Particle Size on the Catalytic Properties of Supported Metals”, Adv. Catal. 36, 55 (1989). 160 M. D. Morse, „Clusters of transition-metal atoms”, Chem. Rev. 86, 1049 (1986). 161 J. Colbert, A. Zangwill, M. Strongin, S. Krummacher, „Evolution of a metal: A photoemission study of the growth of Pd clusters”, Phys. Rev. B 27, 1378 (1983). 162 G. Ganteför, M. Gausa, K.-H. Meiwes-Broer, H. O. Lutz, „Photoelectron Spectro- scopy of Silver and Palladium Cluster Anions.”, J. Chem. Soc. Faraday Trans. 86(13), 2483–2488 (1990). 163 P. A. Hintz, K. M. Ervin, „Nickel group cluster anion reactions with carbon monox- ide: Rate coefficients and chemisorption efficiency”, J. Chem. Phys. 100, 5715 (1994). 164 P. A. Hintz, K. M. Ervin, „Chemisorption and oxidation reactions of nickel group cluster anions with N2, O2, CO2, and N2O”, J. Chem. Phys, 103, 7897 (1995). 165 F. von Gynz-Rekowski, G. Ganteför, Y. D. Kim, „Interaction of Pd cluster anions (Pdn–, n < 11) with oxygen“, Eur. Phys. J. D 43, 81 (2007). 166 B. Huber, H. Häkkinen, U. Landman, M. Moseler, „Oxidation of Small Gas Phase Pd Clusters: A Density Functional Study“, Comput. Mater. Sci. 35, 371 (2006). 167 M. Andersson, A. Rosén, „Adsorption and reactions of O2 and D2 on small free palladium clusters in a cluster-molecule scattering experiment“, J. Phys.: Condens. Matter 22, 334223 (2010). 168 P. Fayet, A. Kaldor, D. M. Cox, „Palladium clusters: H2, D2, N2, CH4, CD4, C2H4, and C2H6 reactivity and D2 saturation studies”, J. Chem. Phys. 92, 254 (1990). 169 J. M. Penisson, A. Renou, „Structure of an icosahedral palladium particle”, J. Cryst. Growth 102, 585 (1990). 170 M. José-Yacamán, M. Marín-Almazo, J. A. Ascencio, „High resolution TEM studies on palladium nanoparticles”, J. Mol. Catal. A: Chem. 173, 61 (2001).
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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Title
Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Author
Thomas Rapps
Publisher
KIT Scientific Publishing
Date
2012
Language
German
License
CC BY-NC-ND 3.0
ISBN
978-3-86644-878-0
Size
21.0 x 29.7 cm
Pages
390
Keywords
Elektronenbeugung, Nano-Metallcluster, Gasphase, massenselektiv, Strukturbestimmung
Categories
Naturwissenschaften Chemie

Table of contents

  1. Abstract
  2. 1 Einleitung 1
  3. 2 Elektronenbeugung in der Gasphase (GED) 5
    1. 2.1 Einführung in die Streutheorie 7
    2. 2.2 Streuung am Molekül 9
    3. 2.3 Anwendung der Streutheorie 10
    4. 2.4 Näherungen 11
  4. 3 Das TIED-Experiment 15
    1. 3.1 Das Vakuumsystem 17
    2. 3.2 Die Clusterquelle 17
    3. 3.3 Das Flugzeitmassenspektrometer 20
    4. 3.4 Der Massenfilter 21
    5. 3.5 Die Paulfalle 23
    6. 3.6 Durchführung des Beugungsexperiments 27
    7. 3.7 Datenanalyse 29
  5. 4 Heuristik der Clusterstrukturfindung 35
    1. 4.1 Dichtefunktionaltheorie 35
    2. 4.2 Genetischer Algorithmus (GA) 42
  6. 5 Strukturen von Metallclusterionen 45
    1. 5.1 Kleine Käfigstrukturen magnetisch dotierter Goldcluster (M@Aun−, M = Fe, Co, Ni; n = 12–15) 45
    2. 5.2 Ladungsabhängige Strukturunterschiede von kleinen Bismutclustern 68
    3. 5.3 Palladiumcluster (Pdn−/+, 13 ≤ n ≤ 147) 91
    4. 5.4 Wasserstoffadsorptionseigenschaften von massenselektierten Palladiumclustern 128
    5. 5.5 3d-/4d-/5d-Übergangsmetallcluster aus 55 Atomen 152
    6. 5.6 Strukturelle Entwicklung später Übergangsmetallcluster (Co, Ni, Cu, Ag) 184
  7. 6 Der Temperatureinfluss auf die Gleichgewichtsstruktur von Metallclusterionen 205
    1. 6.1 Kupfercluster (Cun−, 19 ≤ n ≤ 71) 205
    2. 6.2 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Kupfercluster (Cu55±x−, x = 1–2) 226
    3. 6.3 Aluminiumcluster (Aln−, 55 ≤ n ≤ 147) 240
  8. 7 Statistische Untersuchungen zur Datenanalyse 259
  9. 8 Zusammenfassung und Ausblick 273
    1. Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
      1. A.1 Entwicklung der Clusterstruktur verschiedener Elemente der Gruppe 14 (Si, Sn, Pb) 279
      2. A.2 Schmelzen des Clusters Pb55− 283
      3. A.3 Der Zinncluster Sn13+ 379 286
      4. A.4 Strukturmotiv von Clustern des bcc-Elements Tantal 288
      5. A.5 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Silbercluster (Ag55±x−, x = 1–2) 290
      6. A.6 Möglicher Strukturübergang bei Silberclusterionen (Agn−, n = 80–98) 295
      7. A.7 Reine Goldcluster größer 20 Atome 296
    2. Anhang B: Apparative Entwicklung 305
      1. B.1 Erhöhung der Sensitivität 305
      2. B.2 Designstudie zur Auflösungserhöhung des TOF-Instruments 306
    3. Anhang C: Einfluss der Fallengeometrie auf große Streuwinkel 311
    4. Anhang D: CNA-Analyse des zehnatomigen Strukturensembles 313
  10. Abbildungsverzeichnis 321
  11. Tabellenverzeichnis 331
  12. Literaturverzeichnis 333
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