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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
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346 Literaturverzeichnis 171 E. G. Mednikov, L. F. Dahl, „Syntheses, structures and properties of primarily na- nosized homo/heterometallic palladium CO/PR3-ligated clusters“, Phil. Trans. R. Soc. A 368, 1301–1332 (2010). 172 M. Moseler, H. Häkkinen, R. N. Barnett, U. Landman, „Structure and Magnetism of Neutral and Anionic Palladium Clusters”, Phys. Rev. Lett. 86, 2545 (2001). 173 C. Luo, C. G. Zhou, J. P. Wu, T. J. D. Kumar, N. Balakrishnan, R. C. Forrey, H. S. Cheng, „First principles study of small palladium cluster growth and isomerization”, Int. J. Quantum Chem. 107, 1632 (2007). 174 J. Rogan, G. García, J. A. Valdivia, W. Orellana, A. H. Romero, R. Ramirez, M. Kiwi, „Small Pd clusters: A comparison of phenomenological and ab initio ap- proaches”, Phys. Rev. B 72, 115421 (2005). 175 C. Y. Xiao, S. Krüger, T. Belling, M. Mayer, N. Rösch, „Relativistic effects on geometry and electronic structure of small Pdn species (n = 1, 2, 4)”, Int. J. Quan- tum Chem. 74, 405 (1999). 176 J. Rogan, G. Garcia, C. Loyola, W. Orellana, R. Ramirez, M. Kiwi, „Alternative search strategy for minimal energy nanocluster structures: The case of rhodium, palladium, and silver”, J. Chem. Phys. 125, 214708 (2006). 177 I. Efremenko, M. Sheintuch, „Quantum chemical study of neutral and single charged palladium clusters”, J. Mol. Catal. A: Chem. 160, 445 (2000). 178 T. Futschek, M. Marsman, J. Hafner, „Structural and magnetic isomers of small Pd and Rh clusters: an ab initio density functional study”, J. Phys.: Condens. Matter 17, 5927 (2005). 179 C. M. Chang, M. Y. Chou, „Alternative Low-Symmetry Structure for 13-Atom Metal Clusters”, Phys. Rev. Lett. 93, 133401 (2004). 180 P. Nava, M. Sierka, R. Ahlrichs, „Density Functional Study of Palladium Clus- ters.”, Phys. Chem. Chem. Phys. 5, 3372 (2003). 181 H. Zhang, D. Tian, J. Zha, „Structural evolution of medium-sized Pdn (n = 15–25) clusters from density functional theory”, J. Chem. Phys. 129, 114302 (2008). 182 A. J. Cox, J. G. Louderback, S. E. Apsel, L. A. Bloomfield, „Magnetism in 4d- transition metal clusters”, Phys. Rev. B 49(17), 12295–12298 (1994). 183 G. Ganteför, W. Eberhardt, „Localization of 3d- and 4d-eletrons in small clusters: the “roots” of magnetism”, Phys. Rev. Lett. 76, 4975 (1996).
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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Title
Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Author
Thomas Rapps
Publisher
KIT Scientific Publishing
Date
2012
Language
German
License
CC BY-NC-ND 3.0
ISBN
978-3-86644-878-0
Size
21.0 x 29.7 cm
Pages
390
Keywords
Elektronenbeugung, Nano-Metallcluster, Gasphase, massenselektiv, Strukturbestimmung
Categories
Naturwissenschaften Chemie

Table of contents

  1. Abstract
  2. 1 Einleitung 1
  3. 2 Elektronenbeugung in der Gasphase (GED) 5
    1. 2.1 Einführung in die Streutheorie 7
    2. 2.2 Streuung am Molekül 9
    3. 2.3 Anwendung der Streutheorie 10
    4. 2.4 Näherungen 11
  4. 3 Das TIED-Experiment 15
    1. 3.1 Das Vakuumsystem 17
    2. 3.2 Die Clusterquelle 17
    3. 3.3 Das Flugzeitmassenspektrometer 20
    4. 3.4 Der Massenfilter 21
    5. 3.5 Die Paulfalle 23
    6. 3.6 Durchführung des Beugungsexperiments 27
    7. 3.7 Datenanalyse 29
  5. 4 Heuristik der Clusterstrukturfindung 35
    1. 4.1 Dichtefunktionaltheorie 35
    2. 4.2 Genetischer Algorithmus (GA) 42
  6. 5 Strukturen von Metallclusterionen 45
    1. 5.1 Kleine Käfigstrukturen magnetisch dotierter Goldcluster (M@Aun−, M = Fe, Co, Ni; n = 12–15) 45
    2. 5.2 Ladungsabhängige Strukturunterschiede von kleinen Bismutclustern 68
    3. 5.3 Palladiumcluster (Pdn−/+, 13 ≤ n ≤ 147) 91
    4. 5.4 Wasserstoffadsorptionseigenschaften von massenselektierten Palladiumclustern 128
    5. 5.5 3d-/4d-/5d-Übergangsmetallcluster aus 55 Atomen 152
    6. 5.6 Strukturelle Entwicklung später Übergangsmetallcluster (Co, Ni, Cu, Ag) 184
  7. 6 Der Temperatureinfluss auf die Gleichgewichtsstruktur von Metallclusterionen 205
    1. 6.1 Kupfercluster (Cun−, 19 ≤ n ≤ 71) 205
    2. 6.2 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Kupfercluster (Cu55±x−, x = 1–2) 226
    3. 6.3 Aluminiumcluster (Aln−, 55 ≤ n ≤ 147) 240
  8. 7 Statistische Untersuchungen zur Datenanalyse 259
  9. 8 Zusammenfassung und Ausblick 273
    1. Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
      1. A.1 Entwicklung der Clusterstruktur verschiedener Elemente der Gruppe 14 (Si, Sn, Pb) 279
      2. A.2 Schmelzen des Clusters Pb55− 283
      3. A.3 Der Zinncluster Sn13+ 379 286
      4. A.4 Strukturmotiv von Clustern des bcc-Elements Tantal 288
      5. A.5 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Silbercluster (Ag55±x−, x = 1–2) 290
      6. A.6 Möglicher Strukturübergang bei Silberclusterionen (Agn−, n = 80–98) 295
      7. A.7 Reine Goldcluster größer 20 Atome 296
    2. Anhang B: Apparative Entwicklung 305
      1. B.1 Erhöhung der Sensitivität 305
      2. B.2 Designstudie zur Auflösungserhöhung des TOF-Instruments 306
    3. Anhang C: Einfluss der Fallengeometrie auf große Streuwinkel 311
    4. Anhang D: CNA-Analyse des zehnatomigen Strukturensembles 313
  10. Abbildungsverzeichnis 321
  11. Tabellenverzeichnis 331
  12. Literaturverzeichnis 333
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