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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
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347 184 V. Kumar, Y. Kawazoe, „Icosahedral growth, magnetic behavior, and adsorbate- induced metal-nonmetal transition in palladium clusters”, Phys. Rev. B 66, 144413 (2002). 185 R. Koitz, T. M. Soini, A. Genest, S. B. Trickey, N. Rösch, „Structure-Dependence of the Magnetic Moment in Small Palladium Clusters: Surprising Results from the M06-L Meta-GGA Functional”, Int. J. Quant. Chem. 112, 113–120 (2012). 186 P. Nava, M. Sierka, R. Ahlrichs, „Density functional study of palladium clusters”, Phys. Chem. Chem. Phys. 5, 3372 (2003). 187 F. Calvo, D. Costa, „Diffusion of Hydrides in Palladium Nanoclusters. A Ring- Polymer Molecular Dynamics Study of Quantum Finite Size Effects”, J. Chem. Theory. Comput. 6(2), 508–516 (2010). 188 R. Ismail, R. L. Johnston, „Investigation of the structures and chemical ordering of small Pd–Au clusters as a function of composition and potential parameterisation”, Phys. Chem. Chem. Phys. 12, 8607–8619 (2010). 189 F. Cleri, V. Rosato, „Tight-binding potentials for transition metals and alloys”, Phys. Rev. B 48(1), 22–33 (1993). 190 R. C. Longo, L. J. Gallego, „Structures of 13-atom clusters of fcc transition metals by ab initio and semiempirical calculations”, Phys. Rev. B 74, 193409 (2006). 191 J. P. Chou, H. Y. T. Chen, C. R. Hsing, C. M. Chang, C. Cheng, C. M. Wei, „13- atom metallic clusters studied by density functional theory: Dependence on ex- change-correlation approximations and pseudopotentials”, Phys. Rev. B 80, 165412 (2009). 192 J. P. K. Doye, D. J. Wales, „Global minima for transition metal clusters described by Sutton-Chen potentials”, New J. Chem. 22, 733–744 (1998). 193 The Cambridge Cluster Database, D. J. Wales, J. P. K. Doye, A. Dullweber, M. P. Hodges, F. Y. Naumkin, F. Calvo, J. Hernández-Rojas, T. F. Middleton, URL http://www-wales.ch.cam.ac.uk/CCD.html 194 A. L. Mackay, „A dense non-crystallographic packing of equal spheres”, Acta Cryst. 15, 916–918 (1962). 195 J. P. K. Doye, F. Calvo, „Entropic Effects on the Size Dependence of Cluster Struc- ture”, Phys. Rev. Lett. 86, 3570–3573 (2001). 196 L. D. Marks, „Modified Wulff constructions for twinned particles”, J. Crystal Growth 61, 556 (1983).
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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Title
Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Author
Thomas Rapps
Publisher
KIT Scientific Publishing
Date
2012
Language
German
License
CC BY-NC-ND 3.0
ISBN
978-3-86644-878-0
Size
21.0 x 29.7 cm
Pages
390
Keywords
Elektronenbeugung, Nano-Metallcluster, Gasphase, massenselektiv, Strukturbestimmung
Categories
Naturwissenschaften Chemie

Table of contents

  1. Abstract
  2. 1 Einleitung 1
  3. 2 Elektronenbeugung in der Gasphase (GED) 5
    1. 2.1 Einführung in die Streutheorie 7
    2. 2.2 Streuung am Molekül 9
    3. 2.3 Anwendung der Streutheorie 10
    4. 2.4 Näherungen 11
  4. 3 Das TIED-Experiment 15
    1. 3.1 Das Vakuumsystem 17
    2. 3.2 Die Clusterquelle 17
    3. 3.3 Das Flugzeitmassenspektrometer 20
    4. 3.4 Der Massenfilter 21
    5. 3.5 Die Paulfalle 23
    6. 3.6 Durchführung des Beugungsexperiments 27
    7. 3.7 Datenanalyse 29
  5. 4 Heuristik der Clusterstrukturfindung 35
    1. 4.1 Dichtefunktionaltheorie 35
    2. 4.2 Genetischer Algorithmus (GA) 42
  6. 5 Strukturen von Metallclusterionen 45
    1. 5.1 Kleine Käfigstrukturen magnetisch dotierter Goldcluster (M@Aun−, M = Fe, Co, Ni; n = 12–15) 45
    2. 5.2 Ladungsabhängige Strukturunterschiede von kleinen Bismutclustern 68
    3. 5.3 Palladiumcluster (Pdn−/+, 13 ≤ n ≤ 147) 91
    4. 5.4 Wasserstoffadsorptionseigenschaften von massenselektierten Palladiumclustern 128
    5. 5.5 3d-/4d-/5d-Übergangsmetallcluster aus 55 Atomen 152
    6. 5.6 Strukturelle Entwicklung später Übergangsmetallcluster (Co, Ni, Cu, Ag) 184
  7. 6 Der Temperatureinfluss auf die Gleichgewichtsstruktur von Metallclusterionen 205
    1. 6.1 Kupfercluster (Cun−, 19 ≤ n ≤ 71) 205
    2. 6.2 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Kupfercluster (Cu55±x−, x = 1–2) 226
    3. 6.3 Aluminiumcluster (Aln−, 55 ≤ n ≤ 147) 240
  8. 7 Statistische Untersuchungen zur Datenanalyse 259
  9. 8 Zusammenfassung und Ausblick 273
    1. Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
      1. A.1 Entwicklung der Clusterstruktur verschiedener Elemente der Gruppe 14 (Si, Sn, Pb) 279
      2. A.2 Schmelzen des Clusters Pb55− 283
      3. A.3 Der Zinncluster Sn13+ 379 286
      4. A.4 Strukturmotiv von Clustern des bcc-Elements Tantal 288
      5. A.5 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Silbercluster (Ag55±x−, x = 1–2) 290
      6. A.6 Möglicher Strukturübergang bei Silberclusterionen (Agn−, n = 80–98) 295
      7. A.7 Reine Goldcluster größer 20 Atome 296
    2. Anhang B: Apparative Entwicklung 305
      1. B.1 Erhöhung der Sensitivität 305
      2. B.2 Designstudie zur Auflösungserhöhung des TOF-Instruments 306
    3. Anhang C: Einfluss der Fallengeometrie auf große Streuwinkel 311
    4. Anhang D: CNA-Analyse des zehnatomigen Strukturensembles 313
  10. Abbildungsverzeichnis 321
  11. Tabellenverzeichnis 331
  12. Literaturverzeichnis 333
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