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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
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350 Literaturverzeichnis 224 R. J. Behm, K. Christmann, G. Ertl, „Adsorption of hydrogen on Pd(100)“, Surf. Sci. 99, 320 (1980). 225 H. Okuyama, W. Siga, N. Takagi, M. Nishijima, T. Aruga, „Path and mechanism of hydrogen absorption at Pd(100)“, Surf. Sci. 401, 344–54 (1998). 226 W. Dong, V. Ledentu, P. Sautet, A. Eichler, J. Hafner, „Hydrogen adsorption on palladium: a comparative theoretical study of different surfaces“, Surf. Sci. 411, 123 (1998). 227 I. Efremenko, „Implication of palladium geometric and electronic structures to hy- drogen activation on bulk surfaces and clusters”, J. Mol. Cat. A: Chem. 173, 19–59 (2001). 228 A. Genest, S. Krüger, N. Rösch, „Impurity Effects on Small Pd Clusters: A Relativ- istic Density Functional Study of Pd4X, X = H, C, O”, J. Phys. Chem. A, 112 (33), 7739–7744 (2008). 229 S. Bulusu, X. Li, L. S. Wang, X. C. Zeng, „Evidence of Hollow Golden Cages“, Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 103, 8326 (2006). 230 A. Sieverts, „Palladium und Wasserstoff II“, Z. Physik. Chem. 88, 451 (1914). 231 F. D. Manchester, A. San-Martin, J. M. Pitre, „The H–Pd (hydrogen-palladium) System“, J. Phase Equilibr. 15(1), 62–83 (1994). 232 T. P. Martin, „Shells of atoms”, Phys. Rep. 273, 199–241 (1996). 233 S.-R. Liu, H.-J. Zhai, M. Castro, L.-S. Wang, „Photoelectron spectroscopy of Tin– clusters (n = 1–130)”, J. Chem. Phys. 118(5), 2108–2115 (2003). 234 H. Wu, S. R. Desai, L.-S. Wang, „Evolution of the Electronic Structure of Small Vanadium Clusters from Molecular to Bulklike”, Phys. Rev. Lett. 77, 2436–2439 (1996). 235 L.-S. Wang, H. Wu, H. Cheng, „Photoelectron Spectroscopy of Small Chromium Clusters: Observation of Even-Odd Alternation and Theoretical Interpretation”, Phys. Rev. B: Cond. Matt. 55, 12884 (1997). 236 S.-R. Liu, H.-J. Zhai, L.-S. Wang, „Electronic and structural evolution of Con clus- ters (n = 1–108) by photoelectron spectroscopy”, Phys. Rev. B 64, 153402 (2001). 237 S.-R. Liu, H.-J. Zhai, L.-S. Wang, „Evolution of the electronic properties of small Nin− (n = 1–100) clusters by photoelectron spectroscopy”, J. Chem. Phys. 117, 9758 (2002).
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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Title
Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Author
Thomas Rapps
Publisher
KIT Scientific Publishing
Date
2012
Language
German
License
CC BY-NC-ND 3.0
ISBN
978-3-86644-878-0
Size
21.0 x 29.7 cm
Pages
390
Keywords
Elektronenbeugung, Nano-Metallcluster, Gasphase, massenselektiv, Strukturbestimmung
Categories
Naturwissenschaften Chemie

Table of contents

  1. Abstract
  2. 1 Einleitung 1
  3. 2 Elektronenbeugung in der Gasphase (GED) 5
    1. 2.1 Einführung in die Streutheorie 7
    2. 2.2 Streuung am Molekül 9
    3. 2.3 Anwendung der Streutheorie 10
    4. 2.4 Näherungen 11
  4. 3 Das TIED-Experiment 15
    1. 3.1 Das Vakuumsystem 17
    2. 3.2 Die Clusterquelle 17
    3. 3.3 Das Flugzeitmassenspektrometer 20
    4. 3.4 Der Massenfilter 21
    5. 3.5 Die Paulfalle 23
    6. 3.6 Durchführung des Beugungsexperiments 27
    7. 3.7 Datenanalyse 29
  5. 4 Heuristik der Clusterstrukturfindung 35
    1. 4.1 Dichtefunktionaltheorie 35
    2. 4.2 Genetischer Algorithmus (GA) 42
  6. 5 Strukturen von Metallclusterionen 45
    1. 5.1 Kleine Käfigstrukturen magnetisch dotierter Goldcluster (M@Aun−, M = Fe, Co, Ni; n = 12–15) 45
    2. 5.2 Ladungsabhängige Strukturunterschiede von kleinen Bismutclustern 68
    3. 5.3 Palladiumcluster (Pdn−/+, 13 ≤ n ≤ 147) 91
    4. 5.4 Wasserstoffadsorptionseigenschaften von massenselektierten Palladiumclustern 128
    5. 5.5 3d-/4d-/5d-Übergangsmetallcluster aus 55 Atomen 152
    6. 5.6 Strukturelle Entwicklung später Übergangsmetallcluster (Co, Ni, Cu, Ag) 184
  7. 6 Der Temperatureinfluss auf die Gleichgewichtsstruktur von Metallclusterionen 205
    1. 6.1 Kupfercluster (Cun−, 19 ≤ n ≤ 71) 205
    2. 6.2 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Kupfercluster (Cu55±x−, x = 1–2) 226
    3. 6.3 Aluminiumcluster (Aln−, 55 ≤ n ≤ 147) 240
  8. 7 Statistische Untersuchungen zur Datenanalyse 259
  9. 8 Zusammenfassung und Ausblick 273
    1. Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
      1. A.1 Entwicklung der Clusterstruktur verschiedener Elemente der Gruppe 14 (Si, Sn, Pb) 279
      2. A.2 Schmelzen des Clusters Pb55− 283
      3. A.3 Der Zinncluster Sn13+ 379 286
      4. A.4 Strukturmotiv von Clustern des bcc-Elements Tantal 288
      5. A.5 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Silbercluster (Ag55±x−, x = 1–2) 290
      6. A.6 Möglicher Strukturübergang bei Silberclusterionen (Agn−, n = 80–98) 295
      7. A.7 Reine Goldcluster größer 20 Atome 296
    2. Anhang B: Apparative Entwicklung 305
      1. B.1 Erhöhung der Sensitivität 305
      2. B.2 Designstudie zur Auflösungserhöhung des TOF-Instruments 306
    3. Anhang C: Einfluss der Fallengeometrie auf große Streuwinkel 311
    4. Anhang D: CNA-Analyse des zehnatomigen Strukturensembles 313
  10. Abbildungsverzeichnis 321
  11. Tabellenverzeichnis 331
  12. Literaturverzeichnis 333
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