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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
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358 Literaturverzeichnis 332 R. W. Cahn, „Melting and the surface“, Nature (London) 323, 668–669 (1986). 333 A. Aguado, „Competing Thermal Activation Mechanisms in the Meltinglike Tran- sition of NaN (N = 135−147) Clusters”, J. Phys. Chem. B 109, 13043 (2005). 334 S. Krishnamurty, G. S. Shafai, D. G. Kanhere, B. S. de Bas, M. J. Ford, „Ab Initio Molecular Dynamical Investigation of the Finite Temperature Behavior of the Tet- rahedral Au19 and Au20 Clusters”, J. Phys. Chem. A 111, 10769 (2007). 335 A. Bagrets, R. Werner, F. Evers, G. Schneider, D. Schooss, P. Wölfle, „Lowering of surface melting temperature in atomic clusters with nearly closed shell struc- ture“, Phys. Rev. B, 81, 075435 (2010). 336 V. Simonet, F. Hippert, M. Audier, R. Bellissent, „Local order in liquids forming quasicrystals and approximant phases“, Phys. Rev. B 65, 024203 (2001). 337 S. Mossa, G. Tarjus, „Locally preferred structure in simple atomic liquids“, J. Chem. Phys. 119, 8069–8074 (2003). 338 T. Schenk, D. Holland-Moritz, V. Simonet, R. Bellissent, D. M. Herlach, „Icosahedral Short-Range Order in Deeply Undercooled Metallic Melts“, Phys. Rev. Lett. 89, 075507 (2002). 339 R. Werner, „Melting and evaporation transitions in small Al clusters: canonical Monte-Carlo simulations”, Eur. Phys. J. B 43, 47–52 (2005). 340 S. Nosé, „A unified formulation of the constant temperature molecular dynamics methods”, J. Chem. Phys. 81, 511 (1984). 341 W. G. Hoover, „Canonical dynamics: Equilibrium phase-space distributions”, Phys. Rev. A 31, 1695 (1985). 342 F. Amar, R. S. Berry, „The onset of nonrigid dynamics and the melting transition in Ar”, J. Chem. Phys. 85, 5943 (1986). 343 A. Proykova, R. S. Berry, „Analogues in clusters of second-order transitions?”, Z. Phys. D 40, 215 (1997). 344 F. A. Lindemann, „The calculation of molecular vibration frequencies”, Physik. Z. 11, 609–612 (1910). 345 C. M. Neal, A. K. Starace, M. F. Jarrold, K. Joshi, S. Krishnamurty, D. G. Kanhere, „Melting of aluminumcluster cations with 31–48 atoms: experiment and theory.”, J. Phys. Chem. C 111, 17788–17794 (2007). 346 C. M. Neal, A. K. Starace, M. F. Jarrold, „Melting transitions in aluminum clusters: the role of partially melted intermediates.”, Phys. Rev. B 76, 05411 (2007).
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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Title
Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Author
Thomas Rapps
Publisher
KIT Scientific Publishing
Date
2012
Language
German
License
CC BY-NC-ND 3.0
ISBN
978-3-86644-878-0
Size
21.0 x 29.7 cm
Pages
390
Keywords
Elektronenbeugung, Nano-Metallcluster, Gasphase, massenselektiv, Strukturbestimmung
Categories
Naturwissenschaften Chemie

Table of contents

  1. Abstract
  2. 1 Einleitung 1
  3. 2 Elektronenbeugung in der Gasphase (GED) 5
    1. 2.1 Einführung in die Streutheorie 7
    2. 2.2 Streuung am Molekül 9
    3. 2.3 Anwendung der Streutheorie 10
    4. 2.4 Näherungen 11
  4. 3 Das TIED-Experiment 15
    1. 3.1 Das Vakuumsystem 17
    2. 3.2 Die Clusterquelle 17
    3. 3.3 Das Flugzeitmassenspektrometer 20
    4. 3.4 Der Massenfilter 21
    5. 3.5 Die Paulfalle 23
    6. 3.6 Durchführung des Beugungsexperiments 27
    7. 3.7 Datenanalyse 29
  5. 4 Heuristik der Clusterstrukturfindung 35
    1. 4.1 Dichtefunktionaltheorie 35
    2. 4.2 Genetischer Algorithmus (GA) 42
  6. 5 Strukturen von Metallclusterionen 45
    1. 5.1 Kleine Käfigstrukturen magnetisch dotierter Goldcluster (M@Aun−, M = Fe, Co, Ni; n = 12–15) 45
    2. 5.2 Ladungsabhängige Strukturunterschiede von kleinen Bismutclustern 68
    3. 5.3 Palladiumcluster (Pdn−/+, 13 ≤ n ≤ 147) 91
    4. 5.4 Wasserstoffadsorptionseigenschaften von massenselektierten Palladiumclustern 128
    5. 5.5 3d-/4d-/5d-Übergangsmetallcluster aus 55 Atomen 152
    6. 5.6 Strukturelle Entwicklung später Übergangsmetallcluster (Co, Ni, Cu, Ag) 184
  7. 6 Der Temperatureinfluss auf die Gleichgewichtsstruktur von Metallclusterionen 205
    1. 6.1 Kupfercluster (Cun−, 19 ≤ n ≤ 71) 205
    2. 6.2 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Kupfercluster (Cu55±x−, x = 1–2) 226
    3. 6.3 Aluminiumcluster (Aln−, 55 ≤ n ≤ 147) 240
  8. 7 Statistische Untersuchungen zur Datenanalyse 259
  9. 8 Zusammenfassung und Ausblick 273
    1. Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
      1. A.1 Entwicklung der Clusterstruktur verschiedener Elemente der Gruppe 14 (Si, Sn, Pb) 279
      2. A.2 Schmelzen des Clusters Pb55− 283
      3. A.3 Der Zinncluster Sn13+ 379 286
      4. A.4 Strukturmotiv von Clustern des bcc-Elements Tantal 288
      5. A.5 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Silbercluster (Ag55±x−, x = 1–2) 290
      6. A.6 Möglicher Strukturübergang bei Silberclusterionen (Agn−, n = 80–98) 295
      7. A.7 Reine Goldcluster größer 20 Atome 296
    2. Anhang B: Apparative Entwicklung 305
      1. B.1 Erhöhung der Sensitivität 305
      2. B.2 Designstudie zur Auflösungserhöhung des TOF-Instruments 306
    3. Anhang C: Einfluss der Fallengeometrie auf große Streuwinkel 311
    4. Anhang D: CNA-Analyse des zehnatomigen Strukturensembles 313
  10. Abbildungsverzeichnis 321
  11. Tabellenverzeichnis 331
  12. Literaturverzeichnis 333
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