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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
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194 Strukturen von Metallclusterionen Für Clustergrößen mit n > 147 Atomen betrug das Verhältnis der Bewertung von R- Wert und Gesamtenergie 50:50 bis 80:20, bei kleineren Clustern maximal 50:50. Eine genauere Analyse der Clusterstruktur folgt nun für die in Abbildung 146 ausge- wählten Größen n = 71, 105, 116 und 251. Im Falle von Ag ist aufgrund der Limitierung der effizienten Massenselektion (siehe Kapitel 3.4) die Atomzahl auf 147 beschränkt. Es werden neben Teilabschlüssen von Ikosaedern oder Dekaedern auch Strukturen mit zwangsläufig offenen Schalen betrachtet. Damit soll ausgeschlossen werden, dass aus- schließlich magische Cluster in den Blick genommen werden, die das Strukturmotiv benachbarter Clustergrößen möglicherweise nicht widerspiegeln. In Abbildung 148 sind Anpassungen der jeweils am besten mit der experimentellen sMexp-Funktion überein- stimmenden Modellfunktionen für die ausgewählten Kupfercluster dargestellt. Abbildung 148: Experimentelle sMexp-Funktion (schwarze offene Kreise) und theoretische sMtheo-Funktion (rote Linie) der Kupferclusteranionen Cu71−, Cu105−, Cu116− und Cu251−. Die blaue Linie entspricht der gewichteten Abweichung ΔwsM. Rechts sind die berechneten Rw- Werte gezeigt. Bis 116 Atome finden sich klar ikosaedrische Motive, bei 251 Atomen zeigt sich ein eingetretener Strukturwechsel (Marksdekaeder). Die Clusteranionen aus weniger als 147 Atomen zeigen eine klare Tendenz zu ikosa- edrischen Strukturen. Das Wachstum lässt sich nach dem einfachen Prinzip des stufen- ix Genau genommen handelt es sich um eine von einer Mackaykappe abgeleitete um 360°/20 = 18° gedrehte Konfiguration, die keinem klaren anti-Mackay-Schichtwachstum entspricht, aber ebenso auf Lücken aufliegt. Die Struktur weist ausschließlich (111)-Flächen auf und entstammt einem Gupta- o- der Murrell-Mottram-Potenzial.288 Rw = 2,0% Cu71 − Cu105 − Cu116 − Cu251 − Rw = 2,5% Rw = 2,7% Rw = 4,9% überkappter Ikosaeder (C5) (anti-Mackay-Wachstumix) Ikosaeder mit unvollständiger 3. Schale und (100)-Flächen Ikosaeder mit großem Hut Marksdekaeder -2 0 2 4 -2 0 2 4 -2 0 2 4 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 -4 -2 0 2 4 -1 0 1 -1 0 1 s / Å-1 -1 0 1 -2 0 2
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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Title
Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Author
Thomas Rapps
Publisher
KIT Scientific Publishing
Date
2012
Language
German
License
CC BY-NC-ND 3.0
ISBN
978-3-86644-878-0
Size
21.0 x 29.7 cm
Pages
390
Keywords
Elektronenbeugung, Nano-Metallcluster, Gasphase, massenselektiv, Strukturbestimmung
Categories
Naturwissenschaften Chemie

Table of contents

  1. Abstract
  2. 1 Einleitung 1
  3. 2 Elektronenbeugung in der Gasphase (GED) 5
    1. 2.1 Einführung in die Streutheorie 7
    2. 2.2 Streuung am Molekül 9
    3. 2.3 Anwendung der Streutheorie 10
    4. 2.4 Näherungen 11
  4. 3 Das TIED-Experiment 15
    1. 3.1 Das Vakuumsystem 17
    2. 3.2 Die Clusterquelle 17
    3. 3.3 Das Flugzeitmassenspektrometer 20
    4. 3.4 Der Massenfilter 21
    5. 3.5 Die Paulfalle 23
    6. 3.6 Durchführung des Beugungsexperiments 27
    7. 3.7 Datenanalyse 29
  5. 4 Heuristik der Clusterstrukturfindung 35
    1. 4.1 Dichtefunktionaltheorie 35
    2. 4.2 Genetischer Algorithmus (GA) 42
  6. 5 Strukturen von Metallclusterionen 45
    1. 5.1 Kleine Käfigstrukturen magnetisch dotierter Goldcluster (M@Aun−, M = Fe, Co, Ni; n = 12–15) 45
    2. 5.2 Ladungsabhängige Strukturunterschiede von kleinen Bismutclustern 68
    3. 5.3 Palladiumcluster (Pdn−/+, 13 ≤ n ≤ 147) 91
    4. 5.4 Wasserstoffadsorptionseigenschaften von massenselektierten Palladiumclustern 128
    5. 5.5 3d-/4d-/5d-Übergangsmetallcluster aus 55 Atomen 152
    6. 5.6 Strukturelle Entwicklung später Übergangsmetallcluster (Co, Ni, Cu, Ag) 184
  7. 6 Der Temperatureinfluss auf die Gleichgewichtsstruktur von Metallclusterionen 205
    1. 6.1 Kupfercluster (Cun−, 19 ≤ n ≤ 71) 205
    2. 6.2 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Kupfercluster (Cu55±x−, x = 1–2) 226
    3. 6.3 Aluminiumcluster (Aln−, 55 ≤ n ≤ 147) 240
  8. 7 Statistische Untersuchungen zur Datenanalyse 259
  9. 8 Zusammenfassung und Ausblick 273
    1. Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
      1. A.1 Entwicklung der Clusterstruktur verschiedener Elemente der Gruppe 14 (Si, Sn, Pb) 279
      2. A.2 Schmelzen des Clusters Pb55− 283
      3. A.3 Der Zinncluster Sn13+ 379 286
      4. A.4 Strukturmotiv von Clustern des bcc-Elements Tantal 288
      5. A.5 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Silbercluster (Ag55±x−, x = 1–2) 290
      6. A.6 Möglicher Strukturübergang bei Silberclusterionen (Agn−, n = 80–98) 295
      7. A.7 Reine Goldcluster größer 20 Atome 296
    2. Anhang B: Apparative Entwicklung 305
      1. B.1 Erhöhung der Sensitivität 305
      2. B.2 Designstudie zur Auflösungserhöhung des TOF-Instruments 306
    3. Anhang C: Einfluss der Fallengeometrie auf große Streuwinkel 311
    4. Anhang D: CNA-Analyse des zehnatomigen Strukturensembles 313
  10. Abbildungsverzeichnis 321
  11. Tabellenverzeichnis 331
  12. Literaturverzeichnis 333
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