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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
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333 Literaturverzeichnis 1 M. Schmidt, R. Kusche, B. v. Issendorff, H. Haberland, „Irregular variations in the melting point of size-selected atomic clusters“, Nature 393, 238–240 (1998). 2 A. K. Starace, C. M. Neal, B. Cao, M. F. Jarrold, A. Aguado, „Electronic effects on melting: Comparison of aluminum cluster anions and cations”, J. Chem. Phys. 131, 044307 (2009). 3 G. J. Kubas, „Fundamentals of H2 Binding and Reactivity on Transition Metals Un- derlying Hydrogenase Function and H2 Production and Storage”, Chem. Rev. 107(10), 4152–4205 (2007). 4 T. Shima, Y. Luo, T. Stewart, R. Bau, G. J. McIntyre, S. A. Mason, Z. Hou, „Molec- ular heterometallic hydride clusters composed of rare-earth and d-transition metals”, Nature Chemistry 3, 814–820 (2011). 5 M. Haruta, „Size- and support-dependency in the catalysis of Gold”, Catalysis Today 36, 153–166 (1997). 6 B. C. Gates, Catalytic Chemistry; John Wiley & Sons, New York, 1992; T. E. Lefort, Societé Francaise de Catalyse Generalisee, FR 729925, 1931, und FR 739562, 1931; J. Hagen, L. D. Socaciu, V. Bonačić-Kouteckỳ, „Cooperative Effects in the Activa- tion of Molecular Oxygen by Anionic Silver”, J. Am. Chem. Soc. 126, 3442–3443 (2004). 7 C. S. Creaser, J. R. Griffiths, C. J. Bramwell, S. Noreen, C. A. Hill, C. L. P. Thomas, „Ion mobility spectrometry: a review. Part 1. Structural analysis by mobility meas- urement”, Analyst 129, 984–994 (2004). 8 M. Maier-Borst, C. B. Cameron, M. Rokni, J. H. Parks, „Electron Diffraction of trapped cluster ions”, Phys. Rev. A 59, R3162–R3165 (1999). 9 D. Schooss, M. N. Blom, J. H. Parks, B. v. Issendorff, H. Haberland, M. M. Kappes, „The Structures of Ag55+ and Ag55–: Trapped Ion Electron Diffraction and Density Functional Theory”, Nano Lett. 5(10), 1972–1977 (2005). 10 D. P. Woodruff, Atomic Clusters: From Gas Phase to Deposited, Elsevier, München, 2007.
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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Titel
Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Autor
Thomas Rapps
Verlag
KIT Scientific Publishing
Datum
2012
Sprache
deutsch
Lizenz
CC BY-NC-ND 3.0
ISBN
978-3-86644-878-0
Abmessungen
21.0 x 29.7 cm
Seiten
390
Schlagwörter
Elektronenbeugung, Nano-Metallcluster, Gasphase, massenselektiv, Strukturbestimmung
Kategorien
Naturwissenschaften Chemie

Inhaltsverzeichnis

  1. Abstract
  2. 1 Einleitung 1
  3. 2 Elektronenbeugung in der Gasphase (GED) 5
    1. 2.1 Einführung in die Streutheorie 7
    2. 2.2 Streuung am Molekül 9
    3. 2.3 Anwendung der Streutheorie 10
    4. 2.4 Näherungen 11
  4. 3 Das TIED-Experiment 15
    1. 3.1 Das Vakuumsystem 17
    2. 3.2 Die Clusterquelle 17
    3. 3.3 Das Flugzeitmassenspektrometer 20
    4. 3.4 Der Massenfilter 21
    5. 3.5 Die Paulfalle 23
    6. 3.6 Durchführung des Beugungsexperiments 27
    7. 3.7 Datenanalyse 29
  5. 4 Heuristik der Clusterstrukturfindung 35
    1. 4.1 Dichtefunktionaltheorie 35
    2. 4.2 Genetischer Algorithmus (GA) 42
  6. 5 Strukturen von Metallclusterionen 45
    1. 5.1 Kleine Käfigstrukturen magnetisch dotierter Goldcluster (M@Aun−, M = Fe, Co, Ni; n = 12–15) 45
    2. 5.2 Ladungsabhängige Strukturunterschiede von kleinen Bismutclustern 68
    3. 5.3 Palladiumcluster (Pdn−/+, 13 ≤ n ≤ 147) 91
    4. 5.4 Wasserstoffadsorptionseigenschaften von massenselektierten Palladiumclustern 128
    5. 5.5 3d-/4d-/5d-Übergangsmetallcluster aus 55 Atomen 152
    6. 5.6 Strukturelle Entwicklung später Übergangsmetallcluster (Co, Ni, Cu, Ag) 184
  7. 6 Der Temperatureinfluss auf die Gleichgewichtsstruktur von Metallclusterionen 205
    1. 6.1 Kupfercluster (Cun−, 19 ≤ n ≤ 71) 205
    2. 6.2 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Kupfercluster (Cu55±x−, x = 1–2) 226
    3. 6.3 Aluminiumcluster (Aln−, 55 ≤ n ≤ 147) 240
  8. 7 Statistische Untersuchungen zur Datenanalyse 259
  9. 8 Zusammenfassung und Ausblick 273
    1. Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
      1. A.1 Entwicklung der Clusterstruktur verschiedener Elemente der Gruppe 14 (Si, Sn, Pb) 279
      2. A.2 Schmelzen des Clusters Pb55− 283
      3. A.3 Der Zinncluster Sn13+ 379 286
      4. A.4 Strukturmotiv von Clustern des bcc-Elements Tantal 288
      5. A.5 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Silbercluster (Ag55±x−, x = 1–2) 290
      6. A.6 Möglicher Strukturübergang bei Silberclusterionen (Agn−, n = 80–98) 295
      7. A.7 Reine Goldcluster größer 20 Atome 296
    2. Anhang B: Apparative Entwicklung 305
      1. B.1 Erhöhung der Sensitivität 305
      2. B.2 Designstudie zur Auflösungserhöhung des TOF-Instruments 306
    3. Anhang C: Einfluss der Fallengeometrie auf große Streuwinkel 311
    4. Anhang D: CNA-Analyse des zehnatomigen Strukturensembles 313
  10. Abbildungsverzeichnis 321
  11. Tabellenverzeichnis 331
  12. Literaturverzeichnis 333
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