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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
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Die Clusterquelle 19 Abbildung 6: TOF-Ankunftszeitverteilung in der Clusterquelle generierter Palladium- clusteranionen. Prinzipiell ist auch ein Clusterwachstum durch Aufeinandertreffen zweier bereits mehr- atomiger Cluster möglich. Dieses Ereignis ist jedoch unter den experimentellen Be- triebsbedingungen deutlich unwahrscheinlicher und spielt erst bei sehr hohen Evapora- tionsraten (sehr dichter Metalldampf) eine Rolle. Das Clusterwachstum stoppt langsam, sobald mit zunehmender Aggregationsstrecke keine weiteren einzelnen Atome im unmittelbaren Nachbarvolumen der Cluster mehr vorhanden sind. Zu einem abrupten Ende kommt es, sobald die Cluster die Irisblende passieren und der Druckbereich um ca. drei Größenordnungen abnimmt. Die massenselektierbaren geladenen Cluster, die von Interesse für das Beugungsexpe- riment sind, entstehen durch Stöße mit Ar+-Ionen oder mit in der Plasmaregion vorhan- denen elektronisch angeregten Argonatomen Ar* (Penning-Ionisation41). Man erhält vornehmlich positiv geladene Cluster. Anionische Cluster entstehen durch Stöße von neutralen Clustern mit freien Elektronen.39 Dabei dürfte der Ladungszustand eines Clus- ters bereits in der Startphase des Wachstumsprozesses festgelegt werden. Aufgrund größerer attraktiver Wechselwirkungen geladener Keime mit neutralen einzelnen Ato- men findet das Wachstum gegenüber neutralen Clustern beschleunigt statt. Zuletzt sei erwähnt, dass neben homoatomaren Clustern auch aus zwei unterschiedli- chen Elementen gemischte Cluster auf diese Weise erzeugt werden können (Goldcluster mit einem Fremdatom, siehe Kapitel 5.1). Dies gelingt entweder mit Targets, die aus entsprechenden Mischungen beider Elemente bestehen oder mit Hilfe der in der Disser- tation von A. Lechtken13 entwickelten Methode. Dabei werden zwei hintereinander an- gebrachte Metalltargets verwendet, wobei das aufliegende Target an mehreren Stellen perforiert ist, und abhängig von der Perforationsfläche so eine zum Teil variable Menge des zweiten Elements in den Metalldampf zugemischt wird (siehe Abbildung 7). 0 2000 4000 6000 8000 10000 tof (µs)
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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Titel
Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Autor
Thomas Rapps
Verlag
KIT Scientific Publishing
Datum
2012
Sprache
deutsch
Lizenz
CC BY-NC-ND 3.0
ISBN
978-3-86644-878-0
Abmessungen
21.0 x 29.7 cm
Seiten
390
Schlagwörter
Elektronenbeugung, Nano-Metallcluster, Gasphase, massenselektiv, Strukturbestimmung
Kategorien
Naturwissenschaften Chemie

Inhaltsverzeichnis

  1. Abstract
  2. 1 Einleitung 1
  3. 2 Elektronenbeugung in der Gasphase (GED) 5
    1. 2.1 Einführung in die Streutheorie 7
    2. 2.2 Streuung am Molekül 9
    3. 2.3 Anwendung der Streutheorie 10
    4. 2.4 Näherungen 11
  4. 3 Das TIED-Experiment 15
    1. 3.1 Das Vakuumsystem 17
    2. 3.2 Die Clusterquelle 17
    3. 3.3 Das Flugzeitmassenspektrometer 20
    4. 3.4 Der Massenfilter 21
    5. 3.5 Die Paulfalle 23
    6. 3.6 Durchführung des Beugungsexperiments 27
    7. 3.7 Datenanalyse 29
  5. 4 Heuristik der Clusterstrukturfindung 35
    1. 4.1 Dichtefunktionaltheorie 35
    2. 4.2 Genetischer Algorithmus (GA) 42
  6. 5 Strukturen von Metallclusterionen 45
    1. 5.1 Kleine Käfigstrukturen magnetisch dotierter Goldcluster (M@Aun−, M = Fe, Co, Ni; n = 12–15) 45
    2. 5.2 Ladungsabhängige Strukturunterschiede von kleinen Bismutclustern 68
    3. 5.3 Palladiumcluster (Pdn−/+, 13 ≤ n ≤ 147) 91
    4. 5.4 Wasserstoffadsorptionseigenschaften von massenselektierten Palladiumclustern 128
    5. 5.5 3d-/4d-/5d-Übergangsmetallcluster aus 55 Atomen 152
    6. 5.6 Strukturelle Entwicklung später Übergangsmetallcluster (Co, Ni, Cu, Ag) 184
  7. 6 Der Temperatureinfluss auf die Gleichgewichtsstruktur von Metallclusterionen 205
    1. 6.1 Kupfercluster (Cun−, 19 ≤ n ≤ 71) 205
    2. 6.2 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Kupfercluster (Cu55±x−, x = 1–2) 226
    3. 6.3 Aluminiumcluster (Aln−, 55 ≤ n ≤ 147) 240
  8. 7 Statistische Untersuchungen zur Datenanalyse 259
  9. 8 Zusammenfassung und Ausblick 273
    1. Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
      1. A.1 Entwicklung der Clusterstruktur verschiedener Elemente der Gruppe 14 (Si, Sn, Pb) 279
      2. A.2 Schmelzen des Clusters Pb55− 283
      3. A.3 Der Zinncluster Sn13+ 379 286
      4. A.4 Strukturmotiv von Clustern des bcc-Elements Tantal 288
      5. A.5 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Silbercluster (Ag55±x−, x = 1–2) 290
      6. A.6 Möglicher Strukturübergang bei Silberclusterionen (Agn−, n = 80–98) 295
      7. A.7 Reine Goldcluster größer 20 Atome 296
    2. Anhang B: Apparative Entwicklung 305
      1. B.1 Erhöhung der Sensitivität 305
      2. B.2 Designstudie zur Auflösungserhöhung des TOF-Instruments 306
    3. Anhang C: Einfluss der Fallengeometrie auf große Streuwinkel 311
    4. Anhang D: CNA-Analyse des zehnatomigen Strukturensembles 313
  10. Abbildungsverzeichnis 321
  11. Tabellenverzeichnis 331
  12. Literaturverzeichnis 333
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