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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
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Wasserstoffadsorptionseigenschaften von Palladiumclustern 141 Abbildung 118: Wasserstoffaufnahme von Palladiumclusterionen (+/−) als Funktion der Ladung (oben) und isotopenabhängig (unten). Starke Fluktuationen der H-Menge sind im Größenbe- reich von 30−45 Pd-Atomen zu beobachten. (Fehlergrenzen: ±2 1H- bzw. ±1 2D) In Abbildung 119 sind experimentelle Beugungsmuster der Palladiumcluster mit n = 55, 95 und 147 Atome vergleichend ohne und nach Wasserstoffexposition dargestellt. Jede Clustergröße steht stellvertretend für ein Strukturmotiv: Pd55−/+ zeigt eine ikosaedrische Struktur, Pd147− besitzt eine fcc-Festkörperstruktur und Pd95− entspricht einem Vertreter des dekaedrisch/fcc-Übergangsbereichs, in dem die Clustergeometrie möglicherweise sensitiver auf Adsorbate reagiert. Für alle drei Fälle kann man konstatieren, dass keine Veränderung der Pd−Pd-Bindungslängen eintritt (siehe hierzu Abbildung 111). Eine Abweichung von ca. 1% entspricht der experimentellen Nachweisgrenze. Die Ergebnis- se können als Beweis gewertet werden, dass keine Wasserstoffeinlagerungen unter den experimentellen Bedingungen stattgefunden haben. Um eine mögliche kinetische Ener- giebarrier für diesen Prozess auszuschließen, wurden in einem ersten Experiment die Cluster vor dem Beugungsexperiment auf Raumtemperatur thermalisiert (Pd55−/D). Auf diese Weise erreichen die Cluster während des Einfangens aufgrund von Stößen mit dem Thermalisierungsgas vermutlich höhere Temperaturen. Die sMexp-Funktion zeigt eine für heißere Cluster typische Verbreiterung und Amplitudendämpfung jedoch keine Verschiebung. Clustergröße (Pd Atome) Clustergröße (Pd Atome) Clustergröße (Pd Atome) Clustergröße (Pd Atome) Pdn − +H +D +D +H Pdn + Pdn − +H +H +D +D Pdn / + Pdn − Pdn / + 90 80 70 60 50 40 30 20 10 0 10 0 20 30 40 50 60 70 80 0 10 0 20 30 40 50 60 70 80 90 100 110 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 0 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 110 0 0 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 0
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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Titel
Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Autor
Thomas Rapps
Verlag
KIT Scientific Publishing
Datum
2012
Sprache
deutsch
Lizenz
CC BY-NC-ND 3.0
ISBN
978-3-86644-878-0
Abmessungen
21.0 x 29.7 cm
Seiten
390
Schlagwörter
Elektronenbeugung, Nano-Metallcluster, Gasphase, massenselektiv, Strukturbestimmung
Kategorien
Naturwissenschaften Chemie

Inhaltsverzeichnis

  1. Abstract
  2. 1 Einleitung 1
  3. 2 Elektronenbeugung in der Gasphase (GED) 5
    1. 2.1 Einführung in die Streutheorie 7
    2. 2.2 Streuung am Molekül 9
    3. 2.3 Anwendung der Streutheorie 10
    4. 2.4 Näherungen 11
  4. 3 Das TIED-Experiment 15
    1. 3.1 Das Vakuumsystem 17
    2. 3.2 Die Clusterquelle 17
    3. 3.3 Das Flugzeitmassenspektrometer 20
    4. 3.4 Der Massenfilter 21
    5. 3.5 Die Paulfalle 23
    6. 3.6 Durchführung des Beugungsexperiments 27
    7. 3.7 Datenanalyse 29
  5. 4 Heuristik der Clusterstrukturfindung 35
    1. 4.1 Dichtefunktionaltheorie 35
    2. 4.2 Genetischer Algorithmus (GA) 42
  6. 5 Strukturen von Metallclusterionen 45
    1. 5.1 Kleine Käfigstrukturen magnetisch dotierter Goldcluster (M@Aun−, M = Fe, Co, Ni; n = 12–15) 45
    2. 5.2 Ladungsabhängige Strukturunterschiede von kleinen Bismutclustern 68
    3. 5.3 Palladiumcluster (Pdn−/+, 13 ≤ n ≤ 147) 91
    4. 5.4 Wasserstoffadsorptionseigenschaften von massenselektierten Palladiumclustern 128
    5. 5.5 3d-/4d-/5d-Übergangsmetallcluster aus 55 Atomen 152
    6. 5.6 Strukturelle Entwicklung später Übergangsmetallcluster (Co, Ni, Cu, Ag) 184
  7. 6 Der Temperatureinfluss auf die Gleichgewichtsstruktur von Metallclusterionen 205
    1. 6.1 Kupfercluster (Cun−, 19 ≤ n ≤ 71) 205
    2. 6.2 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Kupfercluster (Cu55±x−, x = 1–2) 226
    3. 6.3 Aluminiumcluster (Aln−, 55 ≤ n ≤ 147) 240
  8. 7 Statistische Untersuchungen zur Datenanalyse 259
  9. 8 Zusammenfassung und Ausblick 273
    1. Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
      1. A.1 Entwicklung der Clusterstruktur verschiedener Elemente der Gruppe 14 (Si, Sn, Pb) 279
      2. A.2 Schmelzen des Clusters Pb55− 283
      3. A.3 Der Zinncluster Sn13+ 379 286
      4. A.4 Strukturmotiv von Clustern des bcc-Elements Tantal 288
      5. A.5 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Silbercluster (Ag55±x−, x = 1–2) 290
      6. A.6 Möglicher Strukturübergang bei Silberclusterionen (Agn−, n = 80–98) 295
      7. A.7 Reine Goldcluster größer 20 Atome 296
    2. Anhang B: Apparative Entwicklung 305
      1. B.1 Erhöhung der Sensitivität 305
      2. B.2 Designstudie zur Auflösungserhöhung des TOF-Instruments 306
    3. Anhang C: Einfluss der Fallengeometrie auf große Streuwinkel 311
    4. Anhang D: CNA-Analyse des zehnatomigen Strukturensembles 313
  10. Abbildungsverzeichnis 321
  11. Tabellenverzeichnis 331
  12. Literaturverzeichnis 333
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