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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
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353 268 V. M. Goldschmidt, T. Barth, G. Lunde, „Geochemische Verteilungsgesetze der Elemente. V: Isomorphie und Polymorphie der Sesquioxide. Die Lanthaniden- Kontraktion und ihre Konsequenzen“, Skrifter utgit av Det Norske Videnskaps- Akademi i Oslo. I: Matem.-Naturvid. Klasse 7, 1–59 (1925). 269 O. Eriksson, B. Johansson, R. C. Albers, A. M. Boring, „Orbital Magnetism in Fe, Co, and Ni”, Phys. Rev. B 42, 2707 (1990). 270 J. Stöhr, „X-ray magnetic circular dichroism spectroscopy of transition metal thin films”, J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. 75, 253 (1995). 271 T. Lau, Dissertation, Universität Hamburg, 2002, „Magnetische Eigenschaften kleiner massenseparierter Übergangsmetallcluster”, http://www.physnet.uni- hamburg.de/services/fachinfo/___Volltexte/Tobias___Lau/Tobias___Lau.pdf. 272 C. P. Bean, J. D. Livingston, „Superparamagnetism.”, J. Appl. Phys. 30, 120–129 (1959). 273 M. Respaud, J. M. Broto, H. Rakoto, A. R. Fert, L. Thomas, B. Barbara, M. Verelst, E. Snoeck, P. Lecante, A. Mosset, J. Osuna, T. O. Ely, C. Amiens, B. Chaudret, „Surface effects on the magnetic properties of ultrafine cobalt particles”, Phys. Rev. B 57, 2925–2935 (1998). 274 J. M. Montejano-Carrizales, R. A. Guirado-López, „Magnetic properties of Co na- noparticles: role of the coexistence of different geometrical phases”, J. Nanosci. Nanotechnol. 8(12), 6497–503 (2008). 275 M. Hakamada, F. Hirashima, K. Kajikawa, M. Mabuchi, „Magnetism of fcc/fcc, hcp/hcp twin and fcc/hcp twin-like boundaries in cobalt”, Appl. Phys. A 106, 237– 244 (2012). 276 D. Reinhard, B. D. Hall, P. Berthoud, S. Valkealahti, R. Monot, „Unsupported na- nometer-sized copper clusters studied by electron diffraction and molecular dyna- mics“, Phys. Rev. B 58, 4917–4926 (1998). 277 D. Reinhard, B. D. Hall, P. Berthoud, S. Valkealahti, R. Monot, „Size-Dependent Icosahedral-to-fcc Structure Change Confirmed in Unsupported Nanometer-Sized Copper Clusters“, Phys. Rev. Lett. 79, 1459–1462 (1997). 278 B. D. Hall, M. Flüeli, R. Monot, J.-P. Borel, „Multiply twinned structures in unsup- ported ultrafine silver particles observed by electron diffraction“, Phys. Rev. B 43, 3906–3917 (1991).
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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Titel
Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Autor
Thomas Rapps
Verlag
KIT Scientific Publishing
Datum
2012
Sprache
deutsch
Lizenz
CC BY-NC-ND 3.0
ISBN
978-3-86644-878-0
Abmessungen
21.0 x 29.7 cm
Seiten
390
Schlagwörter
Elektronenbeugung, Nano-Metallcluster, Gasphase, massenselektiv, Strukturbestimmung
Kategorien
Naturwissenschaften Chemie

Inhaltsverzeichnis

  1. Abstract
  2. 1 Einleitung 1
  3. 2 Elektronenbeugung in der Gasphase (GED) 5
    1. 2.1 Einführung in die Streutheorie 7
    2. 2.2 Streuung am Molekül 9
    3. 2.3 Anwendung der Streutheorie 10
    4. 2.4 Näherungen 11
  4. 3 Das TIED-Experiment 15
    1. 3.1 Das Vakuumsystem 17
    2. 3.2 Die Clusterquelle 17
    3. 3.3 Das Flugzeitmassenspektrometer 20
    4. 3.4 Der Massenfilter 21
    5. 3.5 Die Paulfalle 23
    6. 3.6 Durchführung des Beugungsexperiments 27
    7. 3.7 Datenanalyse 29
  5. 4 Heuristik der Clusterstrukturfindung 35
    1. 4.1 Dichtefunktionaltheorie 35
    2. 4.2 Genetischer Algorithmus (GA) 42
  6. 5 Strukturen von Metallclusterionen 45
    1. 5.1 Kleine Käfigstrukturen magnetisch dotierter Goldcluster (M@Aun−, M = Fe, Co, Ni; n = 12–15) 45
    2. 5.2 Ladungsabhängige Strukturunterschiede von kleinen Bismutclustern 68
    3. 5.3 Palladiumcluster (Pdn−/+, 13 ≤ n ≤ 147) 91
    4. 5.4 Wasserstoffadsorptionseigenschaften von massenselektierten Palladiumclustern 128
    5. 5.5 3d-/4d-/5d-Übergangsmetallcluster aus 55 Atomen 152
    6. 5.6 Strukturelle Entwicklung später Übergangsmetallcluster (Co, Ni, Cu, Ag) 184
  7. 6 Der Temperatureinfluss auf die Gleichgewichtsstruktur von Metallclusterionen 205
    1. 6.1 Kupfercluster (Cun−, 19 ≤ n ≤ 71) 205
    2. 6.2 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Kupfercluster (Cu55±x−, x = 1–2) 226
    3. 6.3 Aluminiumcluster (Aln−, 55 ≤ n ≤ 147) 240
  8. 7 Statistische Untersuchungen zur Datenanalyse 259
  9. 8 Zusammenfassung und Ausblick 273
    1. Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
      1. A.1 Entwicklung der Clusterstruktur verschiedener Elemente der Gruppe 14 (Si, Sn, Pb) 279
      2. A.2 Schmelzen des Clusters Pb55− 283
      3. A.3 Der Zinncluster Sn13+ 379 286
      4. A.4 Strukturmotiv von Clustern des bcc-Elements Tantal 288
      5. A.5 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Silbercluster (Ag55±x−, x = 1–2) 290
      6. A.6 Möglicher Strukturübergang bei Silberclusterionen (Agn−, n = 80–98) 295
      7. A.7 Reine Goldcluster größer 20 Atome 296
    2. Anhang B: Apparative Entwicklung 305
      1. B.1 Erhöhung der Sensitivität 305
      2. B.2 Designstudie zur Auflösungserhöhung des TOF-Instruments 306
    3. Anhang C: Einfluss der Fallengeometrie auf große Streuwinkel 311
    4. Anhang D: CNA-Analyse des zehnatomigen Strukturensembles 313
  10. Abbildungsverzeichnis 321
  11. Tabellenverzeichnis 331
  12. Literaturverzeichnis 333
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