Seite - XIII - in Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
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Danksagung
Ausgelöst und getragen ist diese Arbeit von meinem festen und tiefen Wunsch, die
kleinsten und unsere Welt aufbauenden nanoskopischen Formen und Objekte wie auch
ihre darin wirkenden Mechanismen zu verstehen und mir ihrer weitreichenden neuarti-
gen Verwendungsmöglichkeiten bewusster zu werden. Meinem Doktorvater und Refe-
renten Prof. Dr. Manfred M. Kappes möchte ich aus diesem Grund an erster Stelle ganz
besonders für die interessante Themenstellung danken, die mir das ermöglichte. Seine
stete Diskussionsbereitschaft und seine Analysen halfen mir einen klareren Blick auf
wesentliche Dinge zu erhalten. Gleichzeitig danke ich ihm sehr für die mir dabei fort-
während zugestandenen Freiheiten.
Sehr herzlich bedanke ich mich bei Dr. Detlef Schooß für seine große Hilfsbereitschaft
und freundschaftliche Zusammenarbeit. Selbst bei einem kleinen Problem stand er stets
mit Rat und Tat zur Seite und ich konnte auf ihn rechnen. Er weckte durch gründliches
Nachhaken meine Neugier auf speziellere Details der Clusterphysik und führte mich in
die technische Umsetzung ihrer experimentellen Erkundung ein. Unsere richtungswei-
senden Gesprächsrunden vermittelten mir ein tieferes Verständnis der Dinge und stell-
ten eine überaus wertvolle Hilfe dar. Ohne die hervorragende Einarbeitung in das Ge-
biet durch ihn wäre diese Dissertation so nicht möglich geworden.
Bei Prof. Dr. Willem M. Klopper bedanke ich mich für die freundliche Übernahme des
Korreferats.
Ebenso geht ein ganz besonderer Dank an Dr. Anne Wiesel für ihre anhaltend große
Hilfsbereitschaft und die grundlegende Einführung in die praktischen Aspekte der
Elektronenbeugung und die TIED-Apparatur zu Beginn der Arbeit. Zahlreiche Kniffe
und Ratschläge von ihr erleichterten spätere Experimente und Analysen deutlich und
nachhaltig.
Mein Dank gilt gleichermaßen Prof. em. Dr. Reinhart Ahlrichs, der mich noch als Eme-
ritus mit seiner großen Aufgeschlossenheit bei der kniffligen Struktursuche 55-atomiger
Übergangsmetallcluster und der Bewertung von unzähligen DFT-Ergebnissen zum Ende
meiner Arbeit sehr unterstützte und zu jeder Zeit ein offenes Ohr hatte.
Ganz besonders bedanke ich mich bei Dr. Christian Neiß, Dr. Nedko Drebov und Dr.
Alexander Baldes für die Zusammenarbeit und Unterstützung bei der Strukturbe-
stimmung zahlreicher Cluster. Die Interpretation vieler experimenteller Daten wäre oh-
ne diese Mitwirkung nicht in dem nun vorliegenden Maß möglich gewesen.
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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
- Titel
- Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
- Autor
- Thomas Rapps
- Verlag
- KIT Scientific Publishing
- Datum
- 2012
- Sprache
- deutsch
- Lizenz
- CC BY-NC-ND 3.0
- ISBN
- 978-3-86644-878-0
- Abmessungen
- 21.0 x 29.7 cm
- Seiten
- 390
- Schlagwörter
- Elektronenbeugung, Nano-Metallcluster, Gasphase, massenselektiv, Strukturbestimmung
- Kategorien
- Naturwissenschaften Chemie
Inhaltsverzeichnis
- Abstract
- 1 Einleitung 1
- 2 Elektronenbeugung in der Gasphase (GED) 5
- 3 Das TIED-Experiment 15
- 4 Heuristik der Clusterstrukturfindung 35
- 5 Strukturen von Metallclusterionen 45
- 5.1 Kleine Käfigstrukturen magnetisch dotierter Goldcluster (M@Aun−, M = Fe, Co, Ni; n = 12–15) 45
- 5.2 Ladungsabhängige Strukturunterschiede von kleinen Bismutclustern 68
- 5.3 Palladiumcluster (Pdn−/+, 13 ≤ n ≤ 147) 91
- 5.4 Wasserstoffadsorptionseigenschaften von massenselektierten Palladiumclustern 128
- 5.5 3d-/4d-/5d-Übergangsmetallcluster aus 55 Atomen 152
- 5.6 Strukturelle Entwicklung später Übergangsmetallcluster (Co, Ni, Cu, Ag) 184
- 6 Der Temperatureinfluss auf die Gleichgewichtsstruktur von Metallclusterionen 205
- 7 Statistische Untersuchungen zur Datenanalyse 259
- 8 Zusammenfassung und Ausblick 273
- Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
- A.1 Entwicklung der Clusterstruktur verschiedener Elemente der Gruppe 14 (Si, Sn, Pb) 279
- A.2 Schmelzen des Clusters Pb55− 283
- A.3 Der Zinncluster Sn13+ 379 286
- A.4 Strukturmotiv von Clustern des bcc-Elements Tantal 288
- A.5 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Silbercluster (Ag55±x−, x = 1–2) 290
- A.6 Möglicher Strukturübergang bei Silberclusterionen (Agn−, n = 80–98) 295
- A.7 Reine Goldcluster größer 20 Atome 296
- Anhang B: Apparative Entwicklung 305
- Anhang C: Einfluss der Fallengeometrie auf große Streuwinkel 311
- Anhang D: CNA-Analyse des zehnatomigen Strukturensembles 313
- Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
- Abbildungsverzeichnis 321
- Tabellenverzeichnis 331
- Literaturverzeichnis 333