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Genetischer Algorithmus (GA) 43
den Elterclusterii werden danach aneinander gelegt, wobei darauf geachtet wird, dass die
Gesamtzahl an Atomen gleich bleibt. Eine Mutation kann durch eine ganze Reihe ver-
schiedener Operationen geschehen: z.B. durch Verschieben und Vertauschen (bei unter-
schiedlichen Elementen) eines einzelnen Atoms, oder durch Verdrehen der oberen ge-
gen die untere Clusterhälfte. Die im Anschluss nach einer Durchgeführten Geometrie-
optimierung vorliegenden neuen Strukturen werden als Kinder bezeichnet. Die nun vor-
liegende Zwischenpopulation aus Elter- und Kinderstrukturen werden mit Hilfe des Fit-
nesskonzepts evaluiert und eine neue Generation mit der ursprünglichen Elterngröße
erzeugt. Der Vorgang wird beliebig oft wiederholt (siehe Abbildung 15).
Abbildung 15: Populationsverlauf von Bi16-Clustern bis zur 100. Generation. Die Daten ent-
stammen Rechnungen mit TURBOMOLE von C. Neiss. GA-Level: BP86 / def-SVP.
Das Fitnesskonzept ist mit der biologischen Selektion vergleichbar und wird angewen-
det, um zu entscheiden, ob eine Clusterstruktur der Zwischengeneration in der neuen
Population verbleibt und zu welcher Wahrscheinlichkeit sie zum Erzeugen neuer Kin-
derstrukturen verwendet wird. Typischerweise wird als Messgröße die berechnete Ge-
samtenergie E der Struktur herangezogen, es können aber beliebige weitere Größen wie
z.B. der experimentelle Rw-Wert evaluiert werden. Die genaue analytische Form der
Fitnessfunktion f ist nicht allgemein festgelegt. So gibt es lineare, exponentielle und
hyperbolische Ansätze. Die Strukturen in dieser Arbeit wurden unter Verwendung einer
boltzmannartigen Funktion gefunden:64,86
( )
,,
, exp exp w i
w,mini
mini
w
max min w,max w,min
R
RE
E
f E R k a b
E E R R
−
−
= ⋅ − ⋅ −
⋅
−
−
(61)
Darin enthalten sind eine Normierungskonstante k, die Gesamtenergie Ei und der Rw,i-
Wert der Kandidatstruktur i. Die mit „max“ und „min“ bezeichneten Größen entspre-
ii Ein Elter ist in der Genetik ein Mitglied der Parentalgeneration, das mit einem anderen Elter gekreuzt
wird. Der Begriff wird also im Rahmen der Vererbungslehre auch in der Singularform benutzt. Eltern
ist eigentlich ein Pluraletantum.
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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
- Titel
- Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
- Autor
- Thomas Rapps
- Verlag
- KIT Scientific Publishing
- Datum
- 2012
- Sprache
- deutsch
- Lizenz
- CC BY-NC-ND 3.0
- ISBN
- 978-3-86644-878-0
- Abmessungen
- 21.0 x 29.7 cm
- Seiten
- 390
- Schlagwörter
- Elektronenbeugung, Nano-Metallcluster, Gasphase, massenselektiv, Strukturbestimmung
- Kategorien
- Naturwissenschaften Chemie
Inhaltsverzeichnis
- Abstract
- 1 Einleitung 1
- 2 Elektronenbeugung in der Gasphase (GED) 5
- 3 Das TIED-Experiment 15
- 4 Heuristik der Clusterstrukturfindung 35
- 5 Strukturen von Metallclusterionen 45
- 5.1 Kleine Käfigstrukturen magnetisch dotierter Goldcluster (M@Aun−, M = Fe, Co, Ni; n = 12–15) 45
- 5.2 Ladungsabhängige Strukturunterschiede von kleinen Bismutclustern 68
- 5.3 Palladiumcluster (Pdn−/+, 13 ≤ n ≤ 147) 91
- 5.4 Wasserstoffadsorptionseigenschaften von massenselektierten Palladiumclustern 128
- 5.5 3d-/4d-/5d-Übergangsmetallcluster aus 55 Atomen 152
- 5.6 Strukturelle Entwicklung später Übergangsmetallcluster (Co, Ni, Cu, Ag) 184
- 6 Der Temperatureinfluss auf die Gleichgewichtsstruktur von Metallclusterionen 205
- 7 Statistische Untersuchungen zur Datenanalyse 259
- 8 Zusammenfassung und Ausblick 273
- Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
- A.1 Entwicklung der Clusterstruktur verschiedener Elemente der Gruppe 14 (Si, Sn, Pb) 279
- A.2 Schmelzen des Clusters Pb55− 283
- A.3 Der Zinncluster Sn13+ 379 286
- A.4 Strukturmotiv von Clustern des bcc-Elements Tantal 288
- A.5 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Silbercluster (Ag55±x−, x = 1–2) 290
- A.6 Möglicher Strukturübergang bei Silberclusterionen (Agn−, n = 80–98) 295
- A.7 Reine Goldcluster größer 20 Atome 296
- Anhang B: Apparative Entwicklung 305
- Anhang C: Einfluss der Fallengeometrie auf große Streuwinkel 311
- Anhang D: CNA-Analyse des zehnatomigen Strukturensembles 313
- Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
- Abbildungsverzeichnis 321
- Tabellenverzeichnis 331
- Literaturverzeichnis 333