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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
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238 Der Temperatureinfluss auf die Gleichgewichtsstruktur von Metallclusterionen sette energetisch sehr günstig liegt. Diese besitzt eine Modellfunktion mit einem stark ausgeprägten Knick im vorderen Bereich um s ≈ 5,6Å-1 (siehe rote Kurve). Der nächst größere Cluster Cu58− zeigt an dieser Stelle bei T = 95K einen runderen Verlauf, was möglicherweise durch die Aggregation dreier Atome auf einer Facette der 55-atomigen Ikosaederstruktur bedingt ist (siehe Abbildung 168, schwarze Kurve und Abbildung 166). Ein ähnliches Verhalten ist für den Cluster Cu56− wahrscheinlich. Werden die hier untersuchten metallischen Partikel aufgeheizt, so tritt bei den größeren Clusterionen (n > 55 Atome) zunehmend eine Schulter um s ≈ 5,6Å-1 hervor, was als Indiz für die weitere Ausbildung einer Rosette gewertet werden kann (siehe Abbildung 168, unten). Am deutlichsten ist dies an den Daten von Cu58− zu sehen. Das Fehlen die- ses Merkmals in den Streufunktionen für die offenschalige Struktur Cu54− oder Cu55− ist ein weiterer Beleg für die getroffenen Annahmen. Ein Verschmieren des Doppelmaxi- mums um s ≈ 8,6Å-1 korreliert ungefähr linear mit der Temperatur in den Fällen von Abbildung 168: oben – Modellfunktionen sMtheo (T = 0K) der Cluster Cu56− „iko+1“ (grün) und Rosette (blau) sowie Cu57− Doppelrosette (rot) und Cu58− „iko+Trimer“ (schwarz). Die Schulter bei s = 6,0Å-1 weist auf eine durch Eindringen von Adatomen gespannte Oberfläche hin. unten – sMtheo-Funktionen eines Clusterensembles von Cu56− bei verschiedenen Temperaturen (Mole- küldynamiksimulation). 2 3 4 5 6 7 9 s / Å-1 8 10 100K 500K 300K 700K 2 3 4 5 6 7 9 s / Å-1 8 11 10 13 12 14
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Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Titel
Aufklärung der Struktur von Metallclusterionen in der Gasphase mittels Elektronenbeugung
Autor
Thomas Rapps
Verlag
KIT Scientific Publishing
Datum
2012
Sprache
deutsch
Lizenz
CC BY-NC-ND 3.0
ISBN
978-3-86644-878-0
Abmessungen
21.0 x 29.7 cm
Seiten
390
Schlagwörter
Elektronenbeugung, Nano-Metallcluster, Gasphase, massenselektiv, Strukturbestimmung
Kategorien
Naturwissenschaften Chemie

Inhaltsverzeichnis

  1. Abstract
  2. 1 Einleitung 1
  3. 2 Elektronenbeugung in der Gasphase (GED) 5
    1. 2.1 Einführung in die Streutheorie 7
    2. 2.2 Streuung am Molekül 9
    3. 2.3 Anwendung der Streutheorie 10
    4. 2.4 Näherungen 11
  4. 3 Das TIED-Experiment 15
    1. 3.1 Das Vakuumsystem 17
    2. 3.2 Die Clusterquelle 17
    3. 3.3 Das Flugzeitmassenspektrometer 20
    4. 3.4 Der Massenfilter 21
    5. 3.5 Die Paulfalle 23
    6. 3.6 Durchführung des Beugungsexperiments 27
    7. 3.7 Datenanalyse 29
  5. 4 Heuristik der Clusterstrukturfindung 35
    1. 4.1 Dichtefunktionaltheorie 35
    2. 4.2 Genetischer Algorithmus (GA) 42
  6. 5 Strukturen von Metallclusterionen 45
    1. 5.1 Kleine Käfigstrukturen magnetisch dotierter Goldcluster (M@Aun−, M = Fe, Co, Ni; n = 12–15) 45
    2. 5.2 Ladungsabhängige Strukturunterschiede von kleinen Bismutclustern 68
    3. 5.3 Palladiumcluster (Pdn−/+, 13 ≤ n ≤ 147) 91
    4. 5.4 Wasserstoffadsorptionseigenschaften von massenselektierten Palladiumclustern 128
    5. 5.5 3d-/4d-/5d-Übergangsmetallcluster aus 55 Atomen 152
    6. 5.6 Strukturelle Entwicklung später Übergangsmetallcluster (Co, Ni, Cu, Ag) 184
  7. 6 Der Temperatureinfluss auf die Gleichgewichtsstruktur von Metallclusterionen 205
    1. 6.1 Kupfercluster (Cun−, 19 ≤ n ≤ 71) 205
    2. 6.2 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Kupfercluster (Cu55±x−, x = 1–2) 226
    3. 6.3 Aluminiumcluster (Aln−, 55 ≤ n ≤ 147) 240
  8. 7 Statistische Untersuchungen zur Datenanalyse 259
  9. 8 Zusammenfassung und Ausblick 273
    1. Anhang A: Beugungsdaten weiterer Metallclusterionen 279
      1. A.1 Entwicklung der Clusterstruktur verschiedener Elemente der Gruppe 14 (Si, Sn, Pb) 279
      2. A.2 Schmelzen des Clusters Pb55− 283
      3. A.3 Der Zinncluster Sn13+ 379 286
      4. A.4 Strukturmotiv von Clustern des bcc-Elements Tantal 288
      5. A.5 Thermisch induzierte Oberflächenrekonstruktion beinahe geschlossenschaliger Silbercluster (Ag55±x−, x = 1–2) 290
      6. A.6 Möglicher Strukturübergang bei Silberclusterionen (Agn−, n = 80–98) 295
      7. A.7 Reine Goldcluster größer 20 Atome 296
    2. Anhang B: Apparative Entwicklung 305
      1. B.1 Erhöhung der Sensitivität 305
      2. B.2 Designstudie zur Auflösungserhöhung des TOF-Instruments 306
    3. Anhang C: Einfluss der Fallengeometrie auf große Streuwinkel 311
    4. Anhang D: CNA-Analyse des zehnatomigen Strukturensembles 313
  10. Abbildungsverzeichnis 321
  11. Tabellenverzeichnis 331
  12. Literaturverzeichnis 333
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